MCM-41负载联吡啶铜配合物的合成及其在碳-硒键形成和醇氧化反应中的应用

摘要

1．以介孔材料MCM-41为载体，通过4,4′-双[3-(三乙氧硅基)丙基胺甲基]-2,2′-联吡啶与MCM-41的缩合固载制备了联吡啶功能化的MCM-41介孔材料(MCM-41-bpy)。将联吡啶功能化的MCM-41与CuI在DMF中室温反应，制备了联吡啶功能化的MCM-41负载的碘化亚铜配合物(MCM-41-bpy-CuI)催化剂，并用透射电子显微镜、氮气吸附-脱附、元素分析、X射线衍射、热重分析和ICP等方法对其结构进行了表征。
　　2．研究了MCM-41负载联吡啶碘化亚铜配合物(MCM-41-bpy-CuI)在芳基硼酸与二芳基二硒醚的碳-硒偶联反应中的催化性能。研究结果表明，在催化量的MCM-41-bpy-CuI存在下，以DMSO和H2O为混合溶剂，该反应于110℃在空气中能顺利进行，高产率的生成了相应的二芳基硒醚偶联产物，而且该新型负载铜催化剂经循环10次后，其催化活性基本不变。
　　3．研究了MCM-41-bpy-CuI在苄醇和烯丙醇空气氧化反应中的催化性能。研究结果表明，该负载铜催化剂在50℃下，以乙醇为溶剂，氨水作碱及TEMPO存在下，在空气中能顺利地将一级醇氧化成醛。该负载铜催化剂能循环使用10次，其催化活性基本不变。
　　4．研究了MCM-41-bpy-CuI催化芳基碘化物和二芳基二硒醚的碳-硒偶联反应。研究结果表明，在催化量的MCM-41-bpy-CuI和镁粉存在下，以DMF为溶剂，该类偶联反应于120℃在氩气氛围中能顺利地进行，高产率地生成了相应的二芳基硒醚偶联产物，并且该负载铜催化剂有着良好的回收再利用性能。

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第一章 前 言

1.1绿色化学的概念

1.2铜催化剂的应用及进展

1.3 本学位论文研究工作设想及研究内容

第二章 主要化学试剂及测试仪器

2.1 主要测试仪器

2.2 主要化学试剂

第三章 MCM-41负载联吡啶碘化亚铜配合物(MCM-41-bpy-CuI)的合成及其催化有机硼酸和二芳基二硒醚的C-Se偶联反应

3.1 引言

3.2 结果与讨论

3.3 实验部分

3.4 结论

第四章 MCM-41负载联吡啶铜配合物 (MCM-41-bpy-CuI)催化苄醇和烯丙基醇的氧化反应

4.1 引言

4.2 结果与讨论

4.3 实验部分

4.4 结论

第五章 MCM-41负载联吡啶铜配合物 (MCM-41-bpy-CuI)催化芳基碘化物和二芳基二硒醚的C-Se偶联反应

5.1 引言

5.2 结果与讨论

5.3 实验部分

5.4 结论

参考文献

致谢

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