炭载金属氧化物粒子电极制备及其电催化氧化苯酚实验研究

摘要

填充床电化学水处理工艺是一种被环保工作者寄予厚望的水处理技术，而床层中填料的制备是该技术的主要研究方向之一，尤其是对于炭载金属氧化物粒子电极的全面评价及其催化氧化有机物机理的探究，将为炭载金属氧化物种类的比选提供依据。基于此，本研究以活性炭为载体，进行了Mn、Sn及Sb等单组份金属氧化物或复合型金属氧化物负载型粒子电极的制备，通过物化表征、苯酚氧化实验，充分研究了不同粒子电极的电催化氧化性能，也对其电催化氧化苯酚机理进行了探讨。
　　本研究在填料的制备中，利用浸渍法制备了MnO2/AC（后文简称锰型）、利用溶胶凝胶法制备了SnO2-SbOx/AC（锡锑型）和MnO2-SnO2-SbOx/AC（锰锡锑型）。在物理表征中，SEM分析表明，三种填料负载物负载均匀，分散性好，无大块负载物团聚。XR D分析表明，锰型填料中二氧化锰的物相为α与β相相混合型；锡锑型中二氧化锡为四方晶系；锰锡锑型中，二氧化锰为β相，二氧化锡为四方晶系。BET分析表明，负载过后，比表面积及孔容孔径均有大范围下降，负载物侵占孔道能力较强，负载充分，其中以锰锡锑型最为显著。在电化学表征中，0~1.8V的循环伏安（CV）表明，锰锡锑型出现了氧化还原峰，推测为金属氧化物与过氧化物的氧化还原过程引起，填料的活性点位数较未负载的均有了明显的提高，三者差异不大。-0.1~0.6V的CV表明，填料负载过后，通过双电层电场氧化苯酚的能力均有了提高。极化曲线分析表明，在析氧电位方面，锰锡锑型优于锡锑型优于未负载型优于锰型；交换电流密方面，负载型普遍优于未负载型，锰锡锑型最为显著。交流阻抗的测试表明，在电荷转移电阻方面，锡锑型填料的电阻最小，其次为锰锡锑型，锰型，这三者均小于未负载型；在扩散控制方面，则是锰锡锑型扩散最具优势，其次为锡锑型，锰型。以填料做粒子电极，在填充床反应器内进行了苯酚废水水处理实验。水处理结果显示锰锡锑型填料的COD及苯酚浓度去除效果最优，其次为锡锑型、锰型及未负载型。UV分析来看，负载过后填料对苯酚的中间产物苯醌等闭环有机物的降解均有了提高，其中以锰型填料最优，其次为锰锡锑型、锡锑型。结合相关水处理指标及电化学表征等分析，在电化学水处理中，推测二氧化锰生成了MnOx+1，其促进了填料对苯酚及苯醌等闭环有机物的选择性氧化；推测二氧化锡型生成了SnO2(?OH)，其促进了填料对苯环等有机物的电化学燃烧。能耗及电流效率分析表明，锰锡锑型填料优势明显，其次锡锑型、锰型。

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1 绪论

1.1 研究背景与意义（Research background and significance）

1.2 电化学氧化法研究现状（Present research of electrochemical oxidation technology）

1.3研究目的与内容（Research purpose and content）

2 实验方法与技术

2.1 实验试剂与仪器(Apparatus and chemicals)

2.2 填料制备(Preparation of fillings)

2.3 填料的物理表征（Physical characterization of loaded fillings）

2.4填料的电化学表征（Electrochemical characterization of loaded fillings）

2.5 填充床中水处理实验（ Water treatment experiments by a packed-bed electrode reactor）

3 填料的物理表征

3.1填料的SEM分析(SEM analysis of fillings)

3.2填料的XRD分析(XRD analysis of fillings)

3.3 填料的BET分析(BET analysis of fillings)

3.4 本章小结（Brief summary）

4 填料的电化学表征

4.1 CV分析(Cyclic voltammograms curve analysis)

4.2 极化曲线分析(Polarization curve analysis)

4.3 阻抗分析(The EIS analysis)

4.4 本章小结（Brief summary）

5 模拟苯酚废水实验

5.1 COD及苯酚降解（The degradation of COD and phenol）

5.2 苯酚降解紫外可见光分析(Ultraviolet visible analysis of Phenol degradation)

5.3 阳极直接氧化机理分析(Directly Anodic oxidation mechanism analysis)

5.4 动力学分析（Analysis of kinetics）

5.5 能耗及电流效率分析(Analysis of energy consumption and current efficiency)

5.6 本章小结（Brief Summary）

6结论与建议

6.1结论(Conclusions)

6.2建议(Recommendation)

参考文献

作者简历

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