可见光响应N掺杂TiO纳米管阵列制备与光催化、光电催化降解六氯苯研究

摘要

分别以氨水、乙二胺、丁胺为氮源，利用阳极氧化法和湿化学法合成氮掺杂的二氧化钛(TiO2)纳米管阵列。通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等表征方法对氮掺杂TiO2纳米管形貌，晶型和氮元素掺杂方式进行分析，并通过可见光光催化降解六氯苯(HCB)废水，研究氮元素掺杂方式与可见光光催化活性的关系。结果表明有序排列的TiO2纳米管阵列垂直生长在钛基底表面，管长500 nm左右，管径100 nm左右。氮元素掺杂阻碍了TiO2晶粒的增长，抑制了锐钛矿向金红石相的转变。无机氮比有机氮更加利于氮元素进入TiO2晶格，取代态氮比间隙态氮表现出更高的可见光光催化活性。
　　 以HCB为目标污染物分析了N掺杂TiO2光催化性能。光催化部分系统分析了煅烧温度、氮源、掺氮量、HCB浓度、HCB溶液pH对N掺杂TiO2光催化性能的影响，还分析了N掺杂TiO2的稳定性。研究表明以2 mol/L氨水为N源450C煅烧温度条件下合成的光催化性能最好，pH对HCB的降解有影响，中性条件下降解效率最好。N掺杂TiO2有良好的循环使用性能，循环使用6次对仍然有良好的光催化性能。
　　 以光催化效果最好钛基N掺杂TiO2纳米管为工作电极，Pt电极为辅助电极，饱和甘汞电极为参比电极，光电催化降解HCB农药废水，实验表明以Na2SO4为电解质光电催化效果比光催化效果好。实验分析了阳极偏压、电解质种类、电解质浓度、pH对光电催化性能的影响。结果表明电压为1V，电解质为Na2SO4，其浓度为0.2 mol/L，pH为5时光电催化效果最好。
　　 实验对光催化和光电催化条件下HCB降解机理进行了分析。结果表明光催化和光电降解后产物中除了有氯苯系类化合物，还有苯甲酸、邻苯二甲酸二丁酯、邻苯二甲酸二甲酯、醇类、酸类、脂类等物质，说明光催化和光电催化过程不是简单的脱氯过程，而是与水中的羟基自由基发生一系列的反应，从而达到将有毒难降解有机物彻底转化为CO2和H2O的目的。

目录

文摘

英文文摘

声明

文献综述

1 TiO2光催化研究背景

1.1 TiO2光催化机理

1.2 TiO2光电催化机理

1.3 光电催化电极

1.4 光电催化反应影响因素

2 二氧化钛纳米管制备方法研究进展

2.1 模板法

2.2 水热法

2.3 阳极氧化法

3 提高二氧化钛光催化性能的研究进展

3.1 离子掺杂

3.2 贵金属的沉积

3.3 非金属掺杂

4 水体中六氯苯降解技术研究进展

4.1 六氯苯的结构和性质

4.2 六氯苯处理技术研究现状

5 本课题的研究内容

5.1 研究目的和意义

5.2 主要研究内容

5.3 选题的创新性

参考文献

第一部分 材料制备与实验方法

1 主要实验药品及仪器

1.1 实验药品与试剂

1.2 实验仪器

2 阳极氧化法制备N掺杂的TiO2纳米管阵列

2.1 N掺杂的TiO2纳米管阵列膜的制备

3 样品结构及性能表征方法

3.1 扫描电子显微镜(SEM)

3.2 X射线衍射(XRD)

3.3 X射线光电能谱(XPS)

4 模拟废水的配制

4.1 储备液的配制

4.2 HCB模拟农药废水的配制

5 样品处理及分析方法

5.1 样品前处理

5.2 检测方法

5.3 样品分析方法

第二部分 样品表征结果分析

1 SEM分析

2 XRD分析

3 XPS分析

3.1 Ti2p分析

3.2 N1s分析

3.3 01s分析

3.4 元素含量比较

4总结

参考文献

第三部分 N掺杂TiO2纳米管阵列光催化性能研究

1 光催化实验装置

2 预实验

3 不同条件降解HCB的比较

4 热处理对光催化性能的影响

5 N源对光催化性能的影响

6 掺氮量的影响

7 pH值对光催化效果的影响

8 HCB浓度对光催化效果的影响

9 N掺杂的TiO2纳米管阵列光催化稳定性测定

10 结论

参考文献

第四部分 N掺杂TiO2纳米管阵列光电催化性能研究

1 光电催化实验装置

2 光催化与光电催化、电化学降解HCB农药废水比较

3 N掺杂TiO2纳米管光电催化降解HCB影响因素及讨论

3.1 阳极偏压的影响

3.2 不同电解质性质的影响

3.3 电解质Na2SO4浓度的影响

3.4 pH值的影响

4 结论

参考文献

第五部分 六氯苯光催化与光电催化降解机理分析

1 光催化质谱图

2 光电催化质谱图

3 光催化和光电催化降解机理分析

参考文献

致谢

攻读硕士学位期间发表的学术论文