纳米受限溶液中盐对溶质关联行为影响的研究

摘要

溶质关联广泛存在于胶体颗粒成核，生物分子矿化和自组装等许多物理和生物过程中，并保证了这些过程的正常进行。在纳米尺度的溶液中，溶质分子往往表现出不同于宏观尺度中分散或聚集的关联行为，如甲醇在水中的不完全溶解，戊醇分子的“自发双向可逆转变”。溶质分子的关联行为受离子、温度或PH值等众多因素的影响。由于离子广泛存在于生物体细胞液，起到稳定RNA结构、促进胶原蛋白、细胞膜磷脂分子自组装等作用，因此研究离子效应对溶质关联行为的影响至关重要。 在本文中，我们运用分子动力学模拟的方法研究了在纳米受限溶液中离子对溶质分子关联行为的影响，包括不同离子浓度时溶质的关联状态，临界聚集数，团簇尺寸的分布，最大团簇的结构，离子在溶质周围的分布情况。结果显示，在纳米受限溶液中添加离子后，溶质分子倾向于形成较大的团簇，系统出现稳定聚集状态的所需的临界溶质数目也会减小;在一定溶质浓度范围内，盐离子的加入会使得溶质的关联状态发生改变。 进一步地分析表明，产生这些现象的根本原因是:当系统内的溶质分子浓度比较低时，由于没有足够数量的溶质分子形成团簇的生长核，因此其关联状态是不会因为离子浓度的变化而变化，溶质分子仍然维持在分散状态;当溶质分子浓度较高时，溶液中分散的溶质分子基本都被耗尽，形成比较稳定的团簇，这种聚集状态不易受离子浓度的影响，只是离子浓度的增加会导致团簇的内原子的堆积结构有序度出现轻微的不同;对于适中的溶质浓度，离子会与它周围的水分子产生静电作用，从而使受限空间内自由水分子的数目减少，导致溶质趋向于聚集，最终导致溶质分子关联状态的变化。 综上所述，在纳米受限溶液中加入离子后，“自发双向可逆转变”状态依然存在。在一定溶质浓度范围内，离子可使溶质分子的关联状态发生由分散到“自发可逆双向转变”或者由“自发可逆双向转变”到聚集的改变。这是因为离子与水分子的静电作用影响了受限空间中自由水分子的数量，从而促使溶质聚集。这对我们理解离子在物质的新陈代谢和遗传物质的复制等细胞生命活动中的作用具有启示作用，也为研究纳米受限环境中的离子效应提供了一定的理论基础。

目录

摘要

第一章绪论

1．1溶质关联状态的研究意义和现状

1．1．1溶质状态的分类

1．1．2溶质关联状态的研究意义

1．2溶液中离子效应简介

1．3离子效应对纳米受限溶液中溶质关联状态影响的研究意义和现状

1．3．1纳米受限空间内的新现象

1．3．2研究意义和现状

1．4研究内容概述

第二章研究方法-分子动力学

2．1引言

2．2分子动力学的介绍

2．2．1分子动力学的优缺点

2．2．2分子动力学的理论步骤介绍

2．2．3边界条件的介绍

2．2．4分子动力学力场和算法的介绍

2．3热力学系综

2．3．1系综概念

2．3．2不同系综的调控方法

2．4分子动力学的现状和发展

第三章氯化钠对纳米受限溶液中正戊醇关联行为的影响

3．1初始模拟系统的建立以及具体的模拟参数

3．2结果与讨论

3．2．1如何识别和判定溶质三种类型的关联状态

3．2．2三种关联状态中溶质分子最大团簇的分布情况

3．2．3确定不同氯化钠浓度下所有系统的溶质关联状态

3．2．4离子对溶质关联状态的具体影响

3．2．5离子浓度对所有团簇的分布的影响

3．2．6离子浓度对团簇结构的影响

3．2．7离子浓度对最大团簇周围离子和水分子分布的影响

3．2．8离子浓度对系统中自由水比例的影响

3．2．9离子浓度对离子与溶质关联函数的影响

3．3本章小结

第四章纳米受限溶液中盐对不同种溶质关联状态的影响

4．1正戊氨在纳米受限溶液中的关联状态

4．1．1系统的搭建和参数的设定

4．1．2不同浓度溶质分子在纳米受限溶液中的关联状态

4．2正己酸在纳米受限溶液中的关联状态

4．2．1系统的搭建和参数的设定

4．2．2不同浓度正己酸分子在纳米受限溶液中的关联状态

4．3不同浓度氯化钙在纳米受限溶液中对溶质关联状态的影响

4．3．1系统的搭建和参数的设定

4．3．2不同浓度氯化钙和氯化钠在纳米受限溶液中对溶质的关联状态的影响

4．4小结

第五章总结与展望

参考文献

致谢

待发表文章目录

声明