石墨烯量子点的可控制备及其在光电器件中的应用

摘要

石墨烯量子点（GQDs）是零维碳纳米材料，其量子限域效应和边缘效应显著，具有独特的光电传输特性。同时，它又具有石墨烯材料的优异性能，因而在光电子器件领域的应用前景非常广阔：如可调的光学带隙和光吸收使其在光电探测器和发光二极管器件上有极大的应用潜力，而高效的多重载流子产生和收集机制也使其在硅基太阳能电池上的应用有望突破 Shockley-Queisser限制。然而目前大规模可控的GQDs的制备方法还不成熟，GQDs在光电子器件领域的应用也正处于起步阶段，因此，对 GQDs在光电器件中的应用的进一步研究极其重要，这也是目前国际研究的热点问题之一。
　　本论文主要针对 GQDs的水热法制备及其在深紫外光电探测器和硅基太阳能电池中的应用展开了系统的研究。通过制备尺寸可控、溶液可加工的GQDs，来构筑基于GQDs的高性能深紫外光电探测器和平面硅异质结太阳能电池。主要研究内容和结论如下：
　　一、利用水热法成功制备了尺寸可控且溶液可加工的GQDs。以石墨为原材料，首先运用改良的Hummer法制备氧化石墨烯碎片，然后将氧化石墨烯热还原成石墨烯片，接着在酸介质中氧化石墨烯片，得到浓度更高、尺寸更小的氧化石墨烯片，再用水热还原法制成小尺寸的石墨烯片，最后运用水热法将其切割成GQDs。此外，形貌和光学表征显示，合成的量子点尺寸均匀、可调且晶体结构很好，其带隙和发光特性都存在很强的尺寸依赖性。
　　二、构筑了基于GQDs的深紫外光电探测器。利用GQDs可调的宽光学带隙特性，以溶液可加工的GQDs作为沟道材料制备的光电探测器能探测到254 nm的深紫外光。通过对器件能带结构以及载流子传输机制的研究，初步理解了器件的工作机理。同时，两边电极结构以及不同尺寸分布量子点对器件性能影响的研究表明，当量子点尺寸为2~6 nm且电极为非对称电极时，254 nm紫外光器件开关比可达到~6000，性能最好。量子点的高物理化学稳定性也使器件拥有优异的稳定性。简单、溶液可加工的器件制备过程和优异的器件性能使 GQDs在未来高效、低成本深紫外光电探测器中具有巨大的应用前景。
　　三、构筑了基于石墨烯量子点/平面硅异质结的高性能太阳能电池。由于GQDs独特的能带结构和载流子传输机制，光生载流子能够被有效分离，而量子点与硅形成的高电子势垒可以有效降低载流子的复合机率。通过对 GQDs尺寸和薄膜厚度的优化，以及石墨烯透明电极的掺杂，我们制备了效率为12.35％的高稳定性石墨烯量子点/平面硅异质结光伏电池。这项工作显示了石墨烯量子点/硅异质结光伏电池在未来高效、低成本太阳能电池中的巨大应用潜力和研究价值。

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第一章 绪论

1.1 引言

1.2 石墨烯量子点概述

1.3 紫外光电探测器概述

1.4 太阳能电池概述

1.5 本文的研究动机与内容

1.6 本章参考文献

第二章 石墨烯量子点的制备和表征

2.1 引言

2.2 石墨烯量子点的制备和表征

2.3 本章小结

2.4 本章参考文献

第三章 基于石墨烯量子点的深紫外光电探测器

3.1 引言

3.2 深紫外光电探测器的制备与表征

3.3 石墨烯量子点深紫外光电探测器的性能分析

3.4 本章小结

3.5 本章参考文献

第四章 基于石墨烯量子点/硅的异质结太阳能电池

4.1 引言

4.2 电池的制备与表征

4.3 石墨烯量子点/硅太阳能电池的性能分析

4.4 本章小结

4.5 本章参考文献

第五章 总结与展望

攻读学位期间本人出版或公开发表的论著、论文

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