基于多聚腺嘌呤技术构建新型高效硅基SERS传感器及其检测实体水中汞离子的应用

摘要

金/银纳米颗粒已被证明为高效的表面增强拉曼散射（Surface-Enhanced Raman Scattering，SERS）基底，其构建的SERS结构因含有热点（hot spots）区域，可产生极大的拉曼增强效应，有助于增强因子（Enhancement Factor，EF）的提高。此外，通过控制纳米颗粒之间的间距，可以有效地形成耦合热点，进一步增强EF。因此，发展新方法构建金银纳米颗粒自组装结构，已成为近年来的研究热题。探索有效可控的方法，合理设计并构建金银纳米颗粒自组装SERS基底，仍然具有挑战性。本文主要发展了一种基于多聚腺嘌呤的技术构建金银纳米颗粒“核-卫星”自组装结构，并将其用于实际体系的拉曼检测应用中，主要研究内容如下：
　　基于多聚腺嘌呤（Poly Ade nine，Poly A）技术，我们可控地构建金银纳米颗粒自组装 SERS基底，包括对称的液相金-金纳米颗粒（Au-Au Nanoparticles，Au-AuNPs）以及非对称的固相硅基银-金纳米颗粒（Ag-Au Nanoparticles-decorated Silicon Wafers，Ag-AuNPs@Si）“核-卫星”自组装结构。重要的是，改变Poly A嵌段的长度，可以调节DN A的修饰密度，调控“卫星”金纳米颗粒的数目和间隙，从而得到多种可控的自组装结构，其S E RS强度可实现初步调控，并且均具有特异性强、重现性好的特点。其中，制备得到的硅基金银纳米颗粒“核-卫星”自组装结构Ag-AuNPs@Si作为高效的SERS传感器，具有灵敏度高、重现性好的特点，被进一步应用于检测实际体系湖水中汞离子的浓度。其检测极限明显低于电感耦合等离子体原子发射光谱法的测量范围。
　　因此，多聚腺嘌呤DNA技术，可有效、简便地构建高效、可控的SERS基底，改善灵敏度的同时，提高其可靠性、重现性，有助于SERS的基本研究和实际体系的应用，例如食品安全、疾病诊断、环境监控等。

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第一章 绪论

1. 1 拉曼散射

1.2 表面增强拉曼散射（SERS）

1.3 表面增强拉曼散射（SERS）基底的构建

1. 4 硅基SERS基底在生物化学检测中的应用

1. 5 多聚腺嘌呤技术在纳米材料可控组装上的应用

1. 6 本课题的立题依据、意义及研究内容

1.6.1 立题依据及意义

1.6.2 研究内容

1. 7 参考文献

第二章 基于多聚腺嘌呤技术可控构建SERS基底

2. 1 实验试剂及仪器

2. 2 材料制备及表征

2.2.1 金纳米颗粒（AuNPs）的制备

2.2.2 AgNPs@Si的制备

2.2.3 基于多聚腺嘌呤技术构建金银纳米颗粒“核-卫星”可控自组装结构

2.2.4 金银纳米颗粒“核-卫星”可控自组装结构的拉曼检测

2.2.5 实验材料的表征

2. 3 结果与讨论

2.3.1 金纳米颗粒（AuNPs）的表征

2.3.2 AgNPs@Si的形貌表征及SERS重现性分析

2.3.3 Au-AuNPs的形貌表征及SERRS检测

2.3.4 Ag-AuNPs@Si的形貌表征及SERRS检测

2.3.5 Ag-AuNPs@Si的特异性表征

2.3.6 Ag-AuNPs@Si的FDTD模拟

2.3.7 Ag-AuNPs@Si增强因子的计算

2.3.8 结论

2. 4 参考文献

第三章 基于多聚腺嘌呤技术构建硅基SERS传感器的检测应用

3. 1实验试剂、仪器

3. 2实验步骤

3.2.1 基于多聚腺嘌呤技术构建Ag-AuNPs@Si“核-卫星”自组装结构

3.2.2 Ag-AuNPs@Si基底检测汞离子含量

3.2.3 Ag-AuNPs@Si基底特异性检测汞离子

3.2.4 Ag-AuNPs@Si基底检测湖水中汞离子

3.2.5 实验材料的表征

3. 3结果与讨论

3.3.1 Ag-AuNPs@Si的形貌表征及SERS检测

3.3.2 Ag-AuNPs@Si基底在实验室体系下检测汞离子

3.3.3 Ag-AuNPs@Si基底在实际体系下检测汞离子

3.3.4 结论

3. 4 参考文献

第四章 总结

攻读学位期间本人出版或公开发表的论著、论文

致谢