稀土纳米材料的合成、表征及在生物传感器中的应用

摘要

电化学生物传感器是一种集多门学科于一体衍生的新技术。它凭借自身灵敏度高、分析速度快和选择性好等优点，近年来得到了极为迅速发展，在临床医学、食品检测和环境监测等方面有着广泛的应用；稀土因其特殊的4f电子层结构从而具备多种特有的物化性质，将稀土应用于生物传感器领域能有效改善生物传感器性能；纳米材料有好生物相容性，将其应用到生物传感器上能增强稳定性和电子传递速率。本文采用水热合成法合成一系列的稀土纳米化合物并对其结构和尺寸进行表征，之后借助稀土和纳米材料两者特有的物理化学性质，引入到生物传感作为传感介质制备新型的稀土纳米材料生物传感器，以至进一步提高生物传感器性能。
　　本研究主要内容包括：⑴利用水热法合成纳米材料钼酸镝（Dy2(MoO4)3），制备 AuNPs-Dy2(MoO4)3复合材料固定葡萄糖氧化酶（GOD）构建葡萄糖生物传感器。通过透射电子显微镜（TEM）、能谱（EDS）和紫外分光光度计对所制备的材料进行表征分析，并利用循环伏安法（CV）研究该传感器生物特性。实验表明，AuNPs-Dy2(MoO4)3复合材料具有好的生物相容性，能增强固定化的GOD生物活性并促进GOD在电极表面的电子传递速率。该传感器在葡萄糖为0.01～1.0 mmol·L-1的浓度范围内呈现出较好的线性关系，最低检出限（S/N=3）为3.33μmol·L-1。此外，该生物传感器具有较好的稳定性和重现性。⑵合成Dy2O3-AuNPs复合材料并用于电化学无酶型NaNO2的测定。通过TEM、紫外分光光度计和XRD方法进行表征，同时研究了Dy2O3-AuNPs复合材料电化学性质。利用Dy2O3优良的电催化性能和AuNPs好的导电性能，制备的电化学生物传感器对NaNO2的氧化表现出了极好的电催化性能。最优条件下，在NaNO2浓度为0.01～1.0 mmol·L-1的范围内氧化峰电流随NaNO2浓度的增加呈直线增大，线性回归方程Ipa（μA）=51.1 C（mmol·L-1）+6.70，R2=0.965，检出限3.3μmol·L-1。此外，该传感器对 NaNO2的测定表现出了很好的选择性和好的重现性。当用于实际样品水样的分析应用时有很好的回收率，说明制备的传感器用于实际样品NaNO2的测定时有着很好的应用价值。⑶水热法合成球状n-NdF3，修饰到玻碳电极构筑新型生物传感器对尿酸检测，同时采用能谱（EDS）、扫描电镜（SEM）以及XRD测试手段对n-NdF3结构和形貌表征分析，利用CV研究该传感器生物特性。实验发现，n-NdF3有很好的生物相容性，能够实现尿酸分子与电极表面之间的直接电子转移。其中检测范围是0.05～1.0 mmol·L-1，最低检出限（S/N=3）达到16.67μmol·L-1。⑷利用氧化石墨烯（GO）与纳米材料复合能加快酶与电极之间电子转移的特点，利用改良Hummers法制备GO，水热法合成n-TmPO4，并对合成的GO和n-TmPO4进行表征分析，制备GO/n-TmPO4修饰电极，之后采用差分脉冲伏安法（DPV）研究抗坏血酸（AA）、多巴胺（DA）和尿酸（UA）在修饰电极的电化学行为。实验表明，GO和n-TmPO4之间有协同效应，该生物传感器能成功的使AA、DA和UA三者之间的电位分离。

目录

声明

第一章 绪 论

1.1 生物传感器的概述

1.2 稀土元素的概述

1.3 纳米材料的概述

1.4 论文的选题依据及研究内容

第二章 基于稀土钼酸盐Dy2(MoO4)3-AuNPs复合纳米材料的葡萄糖生物传感器

2.1 实验部分

2.2 结果与讨论

2.3 本章小结

第三章 基于稀土氧化物Dy2O3-AuNPs复合材料的电化学生物传感器高灵敏检测亚硝酸钠

3.1实验部分

3.2结果与讨论

3.3本章小结

第四章 n-NdF3制备、表征及对尿酸的电化学检定

4.1 实验部分

4.2结果与讨论

4.3本章小结

第五章 基于GO/n-TmPO4复合材料构建的生物传感器同时检测抗坏血酸、多巴胺和尿酸

5.1实验部分

5.2 结果与讨论

5.3本章小结

第六章 结论与展望

6.1结论

6.2展望

参考文献

致谢

攻读学位期间的研究成果