声明
摘要
本论文的主要创新点
第一章 绪论
1.1.1 基本概念及理论
1.1.2 固体表面特点
1.1.3 固体表面催化实验研究
1.1.4 固体表面催化理论研究
1.2 过渡金属催化剂
1.2.1 特性及影响因素
1.3 小分子在过渡金属表面的作用
1.3.1 自由基型原子
1.3.2 双原子分子
1.3.3 含有孤对电子的分子
1.3.4 不饱和烃
1.3.5 饱和烃
1.4 课题选择、研究目的及内容
1.4.1 研究背景
1.4.2 研究现状
第二章 密度泛函理论及计算方法
2.1 引言
2.3 Hohenberg-Kohn定理
2.4 Kohn-Sham方程
2.5 交换关联泛函
2.5.1 局域密度近似(LDA)
2.5.2 广义梯度近似(GGA)
2.5.3 杂化密度泛函(hybrid-GGA)
2.6 赝势
2.7 过渡态理论
2.7.1 过渡态
2.7.2 过渡态搜索算法
2.8 计算软件
第三章 Pt3Ni纳米催化剂上甲醇吸附行为机理研究
3.1 引言
3.2 计算方法及模型
3.3 结果与讨论
3.3.1 CH3OH在Pt3Ni(111)、Pt3Ni(100)、Pt3Ni(110)表面的吸附结构
3.3.2 吸附能
3.3.3 态密度
3.3.4 功函变化和Bader电荷分析
3.4 结论
第四章 甲醇在Pt3Ni(111)表面分解动力学机理的理论研究
4.1 引言
4.2 计算方法和模型
4.3 结果
4.3.1 结构与吸附能
4.3.2 脱氢反应
4.4 讨论
4.4.1 吸附位点分析
4.4.2 CH3OH分解中初始步骤分析
4.4.3 初始发生O-H、C-H和C-O断裂的能垒分析
4.4.4 分解机理和势能面(PES)
4.4.5 与其他体系比较
4.5 结论
第五章 甲醇在Pt3Ni(100)表面分解动力学机理的理论研究
5.1 引言
5.2 计算方法及模型
5.3 结果
5.3.1 结构与吸附能
5.3.2 分解反应
5.4 讨论
5.4.1 吸附位点分析
5.4.2 CH3OH分解中起始步骤分析
5.4.3 发生O-H、C-H和C-O断裂的能垒分析
5.4.4 分解机理和势能面(PES)
5.5 结论
第六章 总结与展望
参考文献
附录
在读期间发表的学术论文
致谢