基于四氧化三铁纳米材料与碳材料复合物的磁性催化剂的合成及其应用

摘要

本文主要合成了一系列以四氧化三铁(Fe3O4)和碳材料的复合物为载体或催化剂本身的催化剂，并将其应用于碳-碳偶合反应(C-Ccouplingreaction)或电催化还原反应的过程中。主要由以下三部分的内容组成：
　　(1)通过水热合成法得到了由多羟基(-OH)的葡萄糖(C6H12O6)碳膜(CF)包裹的Fe3O4纳米颗粒载体Fe3O4@CF，再通过高温回流还原氯化钯(PdCl2)溶液与载体分散液的方式得到了高负载量的Pd催化剂(Pdmol％=25%)，并将其用于了Suzuki偶合反应的催化中。考察了反应时间、碱试剂、Pd负载量及pH值对催化剂活性和重复使用性的影响。实验结果证明，在优化的条件下，该催化剂可催化Suzuki偶合反应高效进行。以产物联苯的质量为准，反应的产率可高达94.74%，且将其连续3次反应之后产率仍可达87.65%。
　　(2)以石墨烯氧化物为模板，通过离子交换、共沉淀得到了Fe3O4-GO复合物载体，再通过回流还原的方式得到了可磁分离、易回收的负载型催化剂Fe3O4-GO-Pd，并研究了该催化剂对Suzuki和Heck偶合反应的催化活性。考察了温度、碱试剂、反应时间、Pd负载量或溶剂对催化剂活性的影响。实验结果证明：当温度为160℃，时间为6h，Na2CO3为碱，DMF为溶剂时，催化剂Fe3O4-GO-Pd催化Suzuki和Heck偶合反应的产率分别高达100%和98.64%，且重复使用三/四次后，产率仍分别高达88.51%和97.51%.
　　(3)通过热处理及共沉淀的方法得到了石墨烯氧化物-四氧化三铁(GO-Fe3O4)复合物，再以电化学还原的方式得到了石墨烯-四氧化三铁(GR-Fe3O4)复合物，并将其应用于过氧化氢(H2O2)传感器的构建中。通过X-射线衍射(XRD)和傅里叶红外(FT-IR)对GR-Fe3O4的结构和表面组成进行了表征；通过电化学交流阻抗(EIS)对电化学还原前后复合物的电阻进行了表征。电化学测试证明：GR-Fe3O4制备的电化学传感器对H2O2的还原具有高电流响应和低过电位的特点。与Fe3O4和GO-Fe3O4修饰的电极相比，GR-Fe3O4修饰的电极具有更宽的线性范围(5.0×10-7～2.89×10-3M,R=0.998)，更低的检测限(1.3×10-7M)以及更高的检测灵敏度(22.27μA·mM-1·cm-2)。

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第一章 文献综述

1.1磁性纳米颗粒的特性

1.2磁性纳米颗粒的合成

1.3磁性纳米颗粒的保护

1.4 功能化磁性纳米颗粒的应用

1.5 本文的选题背景和思路

第二章 葡萄糖碳膜包裹磁性纳米颗粒负载钯催化剂的制备及其在Suzuki偶合反应中的应用

2.1 前言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 结论

第三章 氧化石墨烯/四氧化三铁复合物负载钯催化剂的制备及其在Suzuki和Heck反应中的应用

3.1 前言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 结论

第四章 基于石墨烯/四氧化三铁复合物的过氧化氢无酶传感器的制备和研究

4.1 前言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 结论

第五章 总结

参考文献

个人简历 在读期间发表的学术论文

致谢