以磁性奈米铁催化芬顿及过硫酸盐氧化程序降解偶氮酸性染料之研究

摘要

偶氮染料是常常运用在印染和纺织产业中的一类含有偶氮双键(-N=N-)的合成性染料。大多数的偶氮染料难以生物降解，并随着染料分子结构的衍化，传统的生物处理工艺并不能达到理想的效果。商业磁性奈米铁(MNP-Fe3O4)在去除水溶液中染料分子方面，反应快速、效果显著且操作便捷，呈现各方优势。因此在本研究中，将磁性奈米铁作为催化剂，触发Fenton与Persulfate对酸性偶氮染料New coccine(NC)进行褪色反应；同时研究这两类反应的反应机制，包括吸附反应和氧化反应。
　　研究表明MNP-Fe3O4在水溶液中对染料NC的吸附作用是染料去除的重要方面。反应溶液酸度越强，吸附量越高。最佳pH值为2.5，此时MNP-Fe3O4对NC的吸附量为3.56×10-5mol/g，NC的去除率为90.29％。MNP-Fe3O4对NC的吸附满足Langmuir等温模型，且为化学吸附。
　　研究发现MNP-Fe3O4触发Fenton和Persulfate对NC的脱色效果优劣不一。影响反应效果的因素多样，关键因素为MNP-Fe3O4的投加量、溶液pH值、氧化剂质量、温度，皆一一进行观测，抽丝剥茧。实验表明，随着MNP-Fe3O4的投加量的增加，两类程序的反应效果皆有显著的提高，但增加幅度并不成比例。适宜的氧化剂浓度亦可提升NC的脱色效果。另外，提升程序MNP-Fe3O4/PS的反应温度可促进反应正向进行。实验表明，提升反应温度可促使MNP-Fe3O4析出更多的Fe2+，并且伴随自由基·OH和SO4-·的大量出现。当程序MNP-Fe3O4/PS的反应温度提升并维持在60℃时，染料NC的降解率便可在反应仅进行到20min时达到95%；热活化PS触发MNP-Fe3O4对NC的脱色反应的活化能是101.74kcal/mol。此外，研究发现超声波与这两类程序的协同作用(MNP-Fe3O4/Fenton/US及MNP-Fe3O4/PS/US)对染料NC的去除皆有显著的提升，但程序MNP-Fe3O4/Fenton/US的降解效率优于程序MNP-Fe3O4/PS/US。仅在程序MNP-Fe3O4/Fenton中增添5min的超声波震荡(120W/L)，即可将NC的去除率在15min内提升至90%。程序MNP-Fe3O4/PS/US中，反应进行90min，US为10min、20min、30min、45min，最终NC去除率分别为62.50%、70.31%、88.18和97.67%，皆高于程序MNP-Fe3O4/PS的50.32%。
　　反应机制分析实验可知，吸附作用和氧化作用在MNP-Fe3O4/Fenton反应中并驾齐驱，且吸附占据更高的比例。与之相反，反应MNP-Fe3O4/PS的主要机制为氧化反应。另外，Fenton反应发生在MNP的表面，而PS反应则基本发生在溶液中。

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主要符号说明

第一章 绪论

1.1 前言

1.2 偶氮染料废水处理技术

1.3 Fenton法原理与应用

1.4 Persulfate法原理与应用

1.5 奈米材料概述

1.6 课题来源及主要研究内容

第二章 实验材料与方法

2.1 研究仪器及试剂

2.2 实验方法

2.3 分析方法

第三章 磁性奈米铁 (MNP) 对New Coccine (NC) 染料之吸附研究

3.1 MNP对NC的动力吸附

3.2 MNP对NC的平衡吸附与脱附

3.3 MNP对NC的吸附等温曲线

3.4 本章小结

第四章 磁性奈米铁 ( MNP ) 触发Fenton对New Coccine ( NC ) 染料之反应研究

4.1 Fenton法单因素条件实验

4.2 MNP回收复用之实验

4.3 本章小结

第五章 磁性奈米铁 (MNP) 触发Persulfate对New Coccine (NC) 染料之反应研究

5.1 Persulfate法单因素条件实验

5.2 MNP回收复用之实验

5.3 本章小结

第六章 磁性奈米铁 ( MNP ) 触发Fenton与Persulfate对New Coccine ( NC ) 染料之反应机制研究与对比

6.1 Fenton法与Persulfate法两者反应效果对比

6.2 两类程序反应机制仿真实验

6.3 实际反应与模拟反应之对比分析

6.4 本章小结

第七章 结论与展望

7.1 工作回顾与总结

7.2 不足之处与未来展望

参考文献

个人简历 在读期间发表的学术论文

致谢