C60分子嵌入大孔MOF结构对CO2捕获能力的影响

摘要

大孔金属有机骨架(MetalOrganicFrameworks，简称MOFs)材料，是一类捕获二氧化碳的新型材料。然而，在室温和低压条件下，MOF材料对二氧化碳的捕获能力很弱。为了增加MOF材料对CO2分子的吸附点，通常情况下是用极性分子对MOFs结构的有机基进行修饰。不久前，Yaghi研究组提出，将小团簇分子（如C60）嵌入大孔MOFs材料中，有可能增加MOF结构对氢气的捕获能力。我们认为同样的方法有可能对改进二氧化碳气体的捕获能力，但是，迄今为止，就我们所知，还没有人在这方面做过研究。
　　 在本文中，我们选取三种大孔MOFs材料(MOF-177、MOF-180和MOF-200)，分别把20、36和40个C60分子嵌入三种结构中，得到了新的MOFs复合结构:C60@MOF-177、C60@MOF-180和C60@MOF-200。进而以MaterialsStudio软件为计算平台，采用巨正则系综蒙特卡罗模拟方法，对以下三方面问题进行了较系统的研究:(1)在温度为298K，压强从0到1bar范围内，模拟了修饰前后的结构对二氧化碳捕获能力的影响;(2)在温度为298K，压强从0到2bar范围内，分别探讨了结构对混合气体CO2/CH4，CO2/CO，CO2/H2的分离性能;(3)在温度为298K，压强从0到50bar范围内，模拟了修饰前后的结构对二氧化碳的吸附等温曲线。发现，与原始结构相比，修饰后的三种结构在室温低压的二氧化碳吸附能力有了极大的提高。

目录

声明

摘要

1 绪论

1．1 捕获和分离CO2的必要性

1．2 CO2选择性分离的常用方法

1．3 金属有机骨架-新型的二氧化碳捕获和分离材料

1．3．1 金属有机骨架简介

1．3．2 MOF材料对CO2的吸附和分离

1．4 选题的依据

2 计算方法

2．1 力场与参数

2．1．1 各种力场及适用范围

2．1．2 本文所选的力场

2．2 巨正则系综蒙特卡罗方法

2．3 结构的选取

2．3．1 MOFs结构的选取

2．3．2 气体分子的选取

3 结果讨论

3．1 力场的验证

3．2 模拟结果

3．2．1 气体分离

3．2．2 二氧化碳的捕获

总结与展望

参考文献

致谢