用双链紧束缚模型讨论DNA的导电性

摘要

在生物物理研究中，DNA分子的导电性是最重要的问题之一，因为它在生物系统中发挥了重要的作用。并且，DNA的序列依赖性和自组装特性使得它可以作为分子电子学的结构单元，具有很大的应用前景。近年来，人们通过不同的测量方法，得到了DNA导电性的大量实验结果。然而，这些结果很有争议。实验结论几乎涵盖了所有的可能性，包括绝缘体，半导体，欧姆导体，甚至诱导超导体。理论方面，第一性原理计算是一种极好的工具，但是它非常耗时。一维紧束缚模型是一种被广泛应用的半经验分析方法，人们通过调整经验参数能够进行各种模拟。但由于它把一个碱基对看作一个有效的基元，而未能体现出DNA的双链结构。考虑到DNA的软物质特性，我们认为双链紧束缚模型能更好的描述DNA的双链结构特征。 本文基于迁移矩阵方法提出一种双链紧束缚模型。考虑基元间最近邻的链内和链间跃迁，我们计算了DNA的电荷迁移率随能量和链间跃迁积分的变化。并讨论了序列、链长、温度和链内迁移等因素对迁移率曲线的影响。我们发现：短周期性序列中，Poly(G)-(C)型、Poly(A)-(T)型和G（鸟嘌呤）、A(腺嘌呤)组合的DNA序列具有较好的连续性电荷隧穿，无周期性的生物序列DNA的电荷迁移较差；链长变化对短周期型DNA的迁移率无影响，而对于非周期的基因型DNA则影响很大，随着长度的增加，A、T、C、G碱基的无序性阻碍了电荷迁移，这与前人的结果相一致；低温时，由于能级简并的破坏，迁移率曲线有较多的迁移能态，当温度较高时，大量的迁移能态消失了；链内迁移并未降低迁移率，但随着链内跃迁积分的变小，迁移率分布区域的面积变小而形状不变，能级变得更密集。