石墨烯气凝胶材料用于水体中污染物的吸附萃取及催化降解

摘要

自石墨烯被发现以来，有关石墨烯的改性和应用的研究日趋蓬勃。具有三维结构的石墨烯气凝胶吸附性能优异，赢得了人们的广泛关注。 （1）通过交联聚乙烯醇（PVA）和氧化石墨烯（GO）制备了两亲性（亲水性和亲油性）可调、可压缩和可自我恢复的石墨烯气凝胶（GA），用于吸附不同亲水或疏水性的四种染料。通过改变PVA/GA的比例实现可调的两亲性；由于PVA的交联作用，GA具有良好的可压缩回弹性。基于这种特殊性质，吸附后的洗脱只需要采用挤压方式便可，有利于快速解吸并循环使用。研究结果表明，这种两亲性，可压缩回弹GA能够高效吸附处理染料废水，仅需15min即可达到吸附平衡，对孔雀石绿的吸附容量为0.352mg/mg，10次循环使用吸附容量仍达到初次使用时的89.5%，非常适合用作于处理染料废水的吸附剂。GA合成操作简单，成本低，无毒，易于使用，可回收、吸附能力高等优点使其具有应用于大规模工业过程的潜力。 （2）将两亲性可调、可压缩回弹的GA用作注射器内固相萃取的吸附剂，利用GA对芳香类物质特有的选择性吸附富集水体中西维因和利谷隆农药，石油醚洗脱，高效液相色谱法（HPLC-UV）分析西维因和利谷隆含量。结果表明，该方法能有效吸附富集西维因和利谷隆，并将该方法用于河水样品检测。结合HPLC-UV分析的简单注射器内提取方法被证明是有效、快速和方便的。 （3）将纳米氧化锡锑（ATO NPs）负载在乙二胺（EDA）交联的石墨烯气凝胶（EGA）表面，合成了吸附-光催化双功能的石墨烯气凝胶复合材料ATO/EGA，并将其应用于吸附/光催化降解灿烂黄染料。将分散ATO纳米颗粒的EDA溶液，与GO分散液混合，在GO交联并还原的同时，ATO自然地负载到石墨烯片表面。通过SEM、XPS、XRD和FT-IR等表征手段证明，ATO负载到EGA表面。ATO/EGA吸附-光催化研究表明，碳架构和光催化剂ATO的组合具有明显的协同作用，吸附-光催化双功能材料能够对有效的降解去除灿烂黄，100min时灿烂黄去除率高达96.5%，在120min达到了99.1%的去除率。

目录

声明

第1章 绪论

1.1 石墨烯的研究进展

1.1.1 石墨烯的制备方法

1.1.2石墨烯的应用

1.2石墨烯气凝胶的研究进展

1.2.1石墨烯气凝胶的合成方法

1.2.2石墨烯气凝胶的应用

1.3固相萃取的研究进展

1.4 染料吸附处理方法的研究进展

1.5 选题意义及主要研究内容

1.5.1 选题意义

1.5.2 主要研究内容

第2章 实验试剂及仪器

2.1 实验涉及仪器和药品

2.1.1 化学试剂和规格

2.1.2 实验仪器

2.2 分析测试方法

2.2.3 BET分析

2.2.4 XPS分析

2.2.5 FT-IR光谱

2.2.6 UV-Vis吸收光谱

2.3计算化学研究方法及工具简介

2.3.1 GFN2-xTB理论方法简介

2.3.2 计算工具简介

第3章 可压缩回弹、两亲性可调的石墨烯气凝胶在染料吸附处理中的应用

3.1前言

3.2实验部分

3.2.1氧化石墨烯溶液制备

3.2.2 PVA溶液配制

3.2.3交联剂配制

3.2.4可恢复石墨烯气凝胶合成

3.2.5 染料吸附研究步骤

3.3结果与讨论

3.3.1 GO与GA的表征

3.3.2 GA吸附染料的条件优化

3.3.3 GA对染料的吸附等温线研究

3.3.4 GA吸附染料的反应动力学研究

3.3.5 GA对染料吸附行为的计算化学研究

3.3.6 GA循环利用

3.4小结

第4章可压缩回弹、两亲性可调的石墨烯气凝胶在固相萃取中的应用

4.1前言

4.2实验部分

4.2.1 GA合成

4.2.2 GA固相萃取步骤

4.2.3高效液相色谱HPLC分析步骤

4.2.4 校准曲线的测定

4.3结果与讨论

4.3.1 校准曲线的测定

4.3.2 萃取温度对SPE富集倍数的影响

4.3.3 萃取时间被 SPE 富集倍数的影响

4.3.4 样品溶液pH对SPE富集倍数的影响

4.3.5 洗脱剂对SPE富集倍数的影响

4.3.6 GA循环利用

4.3.7 实际样品分析

4.4小结

第5章 ATO负载的石墨烯气凝胶在染料催化降解中的应用

5.1前言

5.2实验部分

5.2.1 EGA合成

5.2.2 ATO合成

5.2.3 ATO/EGA合成

5.3结果与讨论

5.3.1 GA、ATO、ATO/EGA的表征

5.3.2 光照对 ATO/EGA吸附催化效果影响

5.3.3反应温度对ATO/EGA吸附催化效果影响

5.3.4 pH对ATO/EGA吸附催化效果影响

5.3.5 EGA与ATO不同比例对ATO/EGA吸附催化效果影响

5.3.6 时间对催化效果的影响

5.4小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间所发表的论文及申请的专利

致谢