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【6h】

银-钒酸铋光催化降解亚甲基蓝的研究

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第一章引言

1.1半导体光催化的基本原理

1.2可见光型催化剂

1.2.1贵金属沉积TiO2光催化剂

1.2.2离子掺杂TiO2光催化剂

1.2.3其它复合TiO2光催化剂

1.2.4新型可见光催化剂

1.3 BiVO4的研究现状

1.3.1 BiVO4的结构

1.3.2 BiVO4的合成方法

1.3.3 BiVO4的应用

1.3.4 BiVO4的改性

1.4光催化降解染料废水研究现状

1.5立题依据和研究目的

第二章光催化剂的合成与表征

2.1试剂与药品

2.2仪器设备

2.3光催化实验装置

2.4催化剂的合成方法

2.4.1钒酸铋的制备

2.4.2 Ag-BiVO4的制备

2.5光催化剂的表征

2.5.1 XRD表征

2.5.2 TEM和SEM分析

2.5.3红外光谱(IR)表征

2.5.4 TG-DSC分析

2.5.5 DRS分析

第三章吸附作用及紫外光照射下光催化降解实验

3.1实验方法

3.1.1吸附实验方法

3.1.2亚甲基蓝溶液的光催化降解实验

3.1.3光催化降解率的计算

3.2吸附实验

3.2.1 BiVO4和Ag-BiVO4吸附平衡时间的确定

3.2.2 Ag-BiVO4对MB的吸附特性

3.3紫外光下光催化降解亚甲基蓝实验研究

3.3.1 Ag掺杂量对亚甲基蓝光催化效果的影响

3.3.2 Ag在不同煅烧温度处理下对光催化活性的影响

3.3.3紫外光下pH值对亚甲基蓝降解率的影响

3.3.4紫外光下Ag-BiVO4催化剂投加量对降解率的影响

3.3.5紫外光下亚甲基蓝初始浓度对降解率的影响

3.3.6紫外光下Ag-BiVO4降解亚甲基蓝的光谱分析

3.3.7动力学

3.4本章小结

第四章可见光照射下光催化降解实验

4.1可见光下Ag掺杂量对催化剂降解效果的影响

4.2Ag-BiVO4在不同煅烧温度处理下的光催化降解效果

4.3可见光下Ag-BiVO4催化剂投加量对降解率的影响

4.4可见光下pH值对亚甲基蓝降解效率的影响

4.5可见光下亚甲基蓝初始浓度对降解率的影响

4.6 BiVO4和Ag-BiVO4降解亚甲基蓝的光谱的比较分析

4.7可见光下降解亚甲基蓝的反应动力学研究

4.7.1不同Ag掺杂量对催化反应动力学的影响

4.7.2不同热处理温度对光催化反应动力学的影响

4.7.3初始pH值光催化反应动力学的影响

4.7.4 MB初始浓度对光催化反应动力学的影响

4.8紫外光和可见光下的比较分析

4.9本章小结

第五章结论与展望

5.1结论

5.2展望

参考文献

已发表的论文

致谢

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摘要

近年来,关于非TiO2型可见光响应光催化剂的研究吸引了人们极大的兴趣。BiVO4,作为新型可见光响应光催化剂,被认为能够有效光解水和降解环境中有机污染物,因此得到极大的关注。 试验以单体BiVO4为基体,通过浸渍法在AgNO3水溶液中合成Ag—BiVO4光催化剂,对BiVO4进行表面改性。并通过XRD、SEM、TEM、TG—DSC、DRS和IR等方法对合成的光催化剂进行表征,研究其光学和物理化学性质。试验以亚甲基蓝染料为模型化合物,分别在紫外光和可见光下考察Ag—BiVO4光催化活性。同时再结合光催化剂本身结构的特点,研究其构效之间的关系。试验研究的其他主要内容如下:(1).分别在紫外和可见光照射下,比较BiVO4和Ag—BiVO4光催化降解亚甲基蓝行为,并确定最佳Ag掺杂量;(2).在紫外和可见光照射下,研究热处理温度、光催化剂用量、pH和亚甲基蓝初始浓度等参数对Ag—BiVO4光催化活性的影响。(3).通过紫外可见光谱图对比研究在紫外和可见光下Ag—BiVO4光催化降解亚甲基蓝的不同过程。 通过试验研究得出如下结论:(1).在可见光照射下,Ag—BiVO4作为光催化剂在3h内亚甲基蓝的降解率高达99%。Ag的存在明显提高了亚甲基蓝的降解率,最佳Ag掺杂量为3wt.%。同时研究发现热处理温度对光催化剂活性的影响也很大,在100℃温度热处理条件下,亚甲基蓝的去除率最高。通过紫外可见光谱图分析发现,伴随着亚甲基蓝的降解,亚甲基蓝结构中的甲基随之脱去,从而导致光谱图中最大吸收峰发生蓝移变化。通过动力学分析发现,在不同的pH等条件下,亚甲基蓝的降解规律均符合一级动力学特征;(2).在紫外光照射下,当Ag掺杂量为3 wt.%,热处理温度为100℃,pH为7.2,催化剂用量为2 g/L时,2h内亚甲基蓝的降解率为95%以上;(3).在紫外和可见光两种不同光源的照射下,比较其紫外可见光谱图发现,在相同条件下,可见光照射条件下MB吸收光谱图中最大吸收峰发生蓝移的幅度要比紫外光下的大,说明在可见光条件Ag—BiVO4降解亚甲基蓝的程度要比紫外光下的要深。 试验通过一系列表征手段对光催化剂的结构进行了分析,试图解释光催化剂的本身结构与光催化降解效果之间的关系。研究分析发现经低温处理(100℃)Ag-BiVO4光催化剂中由于Ag+的存在,提高了光催化效果。但随着热处理温度的升高,Ag-BiVO4光催化剂表面的Ag+逐渐转化为单质Ag,影响了BiVO4基体的活性基点,从而阻碍了光催化反应。

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