火焰法合成碳纳米管的实验研究及燃烧过程数值模拟

摘要

碳纳米管具有良好的力学、导电、传热、光学、储氢等性能，在多个领域具有广泛的应用前景。目前，碳纳米管的制备方法主要有:电弧放电法、激光蒸发法、化学气相沉积法(CVD)等。然而，这些方法的合成条件相对苛刻，束缚了碳纳米管的工业化生产。火焰法是利用烃类等含碳物质的燃烧来合成碳纳米管的一种全新方法，能够同时提供足够的碳源和用于碳纳米管生长的高温环境，该方法工艺路线简单、易连续操作、可控性强。所以，开展火焰法制备碳纳米管的基础研究具有重要的科学意义和实用价值。
　　 本论文利用液体乙醇为燃料和碳源，以实验室酒精灯为燃烧装置，在扩散火焰中成功合成了碳纳米管。系统地研究了取样高度、火焰温度、取样时间、基板材料、催化剂种类和浓度等工艺条件对合成碳纳米管的影响。研究得到了液体燃料乙醇合成碳纳米管的最佳合成工艺，即采用1.0mol/L的硝酸镍为催化剂，取样高度为20mm，取样时间为10min，在铜基板上能合成品质较好的碳纳米管。
　　 在扩散火焰合成碳纳米管的研究基础上，使用自行设计的燃烧器，采用掺氮气的乙炔与空气预混合燃烧成功合成了碳纳米管。研究了工艺参数对合成过程的影响，得到了合成碳纳米管的最佳工艺条件，即采用0.1mol/L的硝酸镍为催化剂，取样高度为17mm，取样时间为20min，在铜基板上能合成品质较好的碳纳米管。基于以上实验研究，通过AtuoCAD和Gambit建立了燃烧器主体以及燃烧区域的三维模型。采用Chemkin、Fluent等软件进行了燃烧过程的数值模拟，得到了乙炔/氮气/空气的预混合气流的温度场，并与实验测量数据对比，验证了计算对象的可靠性。最后应用乙炔的化学动力学简化机理，采用Fluent数值模拟分析得到燃烧过程中的相关组分的浓度场和温度场分布。通过分析燃烧反应中C、CO、C2H2、OH、H2等组分的曲线图，初步判断了碳纳米管的合成区间为火焰高度为15～20mm的中心区域;与实验结果对比发现，该合成区间是正确的，数值模拟能很好预测合成区域。本论文通过大量的实验和燃烧过程的数值模拟，优化了预混合火焰合成碳纳米管的实现方法和条件，为火焰法合成碳纳米管提供了理论基础和技术原型。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 碳纳米管的性能

1．3 碳纳米管的合成方法

1．3．1 电弧放电法

1．3．2 激光蒸发法

1．3．3 化学气相沉积法

1．4 燃烧火焰法

1．4．1 燃烧和火焰

1．4．2 火焰法制备碳纳米管

1．4．3 火焰法合成碳纳米管的相关数值模拟

1．5 气体和液体燃料合成碳纳米管存在的问题

1．6 本课题的研究意义和研究内容

第二章 实验条件和方法

2．1 引言

2．2 实验条件和方法

2．2．1 液体燃料合成碳纳米管的实验装置

2．2．2 气体燃料合成碳纳米管的实验装置

2．3 实验过程

2．3．1 实验原料及设备

2．3．2 催化剂制备

2．3．3 金属基板的预处理

2．3．4 木质陶瓷基板的制备及预处理

2．3．5 碳纳米管的合成

2．4 测量方法和表征手段

2．4．1 测温元件的选择

2．4．2 扫描隧道电子显微镜

2．4．3 透射电子显微镜

2．5 本章小结

第三章 液体燃料合成碳纳米管的影响因素

3．1 引言

3．2 液体燃料为碳源合成碳纳米管的影响因素

3．2．1 取样高度与温度之间的关系

3．2．2 取样时间对合成碳纳米管的影响

3．2．3 催化剂对合成碳纳米管的影响

3．2．4 不同基板对合成碳纳米管的影响

3．2．4 液体燃料为碳源合成碳纳米管的生长机理

3．3 本章小结

第四章 气体燃料为碳源合成碳纳米管的研究

4．1 引言

4．2 实验过程

4．2．1 燃料的选择

4．2．2 燃烧当量比

4．3 合成碳纳米管过程的影响因素

4．3．1 取样高度和火焰温度的影响

4．3．2 基板合成区域的形貌分析

4．3．3 不同浓度催化剂对合成碳纳米管的影响

4．4 本章小结

第五章 火焰合成过程中预混合燃烧的数值模拟

5．1 引言

5．2 物理-数学模型

5．2．1 物理几何模型

5．2．2 数学模型

5．2．3 化学反应动力学模型

5．2．4 边界条件的设定

5．3 模型的实验验证

5．4 计算结果及分析

5．4．1 组分OH浓度场分析

5．4．2 组分C浓度场分析

5．4．3 反应中主要组分的浓度场分析

5．4．4 合成碳纳米管典型区域的组分浓度场分析

5．5 结论

第六章 总结与展望

6．1 总结

6．2 展望

参考文献

致谢

硕士期间主持的项目、发表的论文及申请的专利