自组装希瓦氏菌/石墨烯复合体强化有毒污染物生物还原的研究

摘要

随着现代工业的快速发展，越来越多的有毒污染物如硝基芳香族化合物（NACs）和重金属等被排放到环境中，对人类的健康和生态环境造成了严重的威胁。对于这两种毒性强、难降解、蓄积性强的污染物，将它们还原脱毒或还原为易降解中间物质是较为有效的处理或预处理方式。研究表明，微生物可以还原NACs和重金属。但是，由于微生物对有毒污染物的耐受能力有限，传统的生物还原法对于高浓度污染物的还原效率较低。因此，本文在生物还原法的基础上，将纳米材料引入到有毒污染物生物还原过程，构建了新型生物纳米杂合体系，并用于硝基苯和六价铬两种有毒污染物的高效还原，同时进一步分析了杂合体系强化污染物生物还原的机制。 本论文利用希瓦氏奥奈达金属还原菌（Shewanella oneidensis MR-1）和氧化石墨烯（GO）自组装构建了S. oneidensis MR-1/石墨烯复合体，进一步在S. oneidensis MR-1/石墨烯复合体上负载生物纳米钯自组装构建了Pd@S. oneidensis MR-1/石墨烯复合体，并对两个复合体系进行了详细的表征分析。同时，研究了这两种复合体对硝基苯和六价铬两种有毒污染物的还原性能及机理。本论文提出的微生物与纳米材料复合体系为高效处理水中污染物提供了新思路。本论文的研究结果归纳如下： （1）研究表明，S. oneidensis MR-1（细胞终浓度为OD600= 0.1）能够将50 mg/L的GO在10 h左右还原为还原性石墨烯（rGO），并自组装形成S. oneidensis MR-1/石墨烯复合体。通过SEM、TEM 、XRD、FTIR、Raman及XPS等表征分析了复合体的形貌、结构及化学组成。S. oneidensis MR-1（细胞终浓度为OD600=0.1）在12 h左右将Pd2+还原为Pd纳米颗粒并同时负载在S. oneidensis MR-1/石墨烯复合体上形成Pd@S. oneidensis MR-1/石墨烯复合体，利用SEM、TEM 、XRD及XPS对其进行表征，证明了该复合体构建成功。 （2）S. oneidensis MR-1/石墨烯复合体可以强化还原不同浓度的硝基苯，且随着GO浓度的增加(10～250 mg/L) ，复合体对硝基苯还原的促进作用越强。与单独利用 S. oneidensis MR-1还原硝基苯相比，S. oneidensis MR-1/石墨烯复合体对硝基苯的还原率提高了1.3～1.7倍。通过对还原过程中S. oneidensis MR-1及其石墨烯复合体电子传递过程的研究，证明了S. oneidensis MR-1还原硝基苯的途径是以胞内还原为主，而S. oneidensis MR-1/石墨烯复合体还原硝基苯的途径是以胞外还原为主，表明该复合体实现了 S. oneidensis MR-1还原硝基苯的途径由胞内向胞外还原的转变，从而提高了其还原效率。 （3）Pd纳米颗粒修饰过的S. oneidensis MR-1/石墨烯复合体（Pd@S. oneidensis MR-1/石墨烯）可以高效地还原不同浓度的六价铬，使浓度为250φM的Cr6+在8 h后完全被还原（而单独S. oneidensis MR-1在48h后仅还原78%）。进一步对该复合体系的三种不同组分在 Cr6+还原过程中的作用进行了初步探索，初步试验推测复合体对 Pd 的固定化可能是是其强化六价铬生物还原的主要因素。

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