熔盐介质中Y2O3与Al2O3的反应机理研究

摘要

熔盐法是目前合成无机粉体材料的重要方法之一，具有操作简便、合成温度低、产物形貌可控、分散性好等优点，逐渐成为粉体合成的研究热点。YAG(Y3Al5O12)粉体作为无机粉末材料的重要组成部分，广泛应用于激光晶体、发光材料等领域。目前，使用熔盐法合成YAG粉体具有显著优势和广泛的应用前景，但对合成机理的研究却有待深入。本文制备出纳米Y2O3，并以自制纳米Y2O3和微米级Al2O3为原料，研究了Y2O3和Al2O3在熔盐中的反应和物相变化过程，讨论了熔盐法的反应机制，并分析了YAG颗粒形貌的演变过程。
　　本文采用化学沉淀法制备出纳米Y2O3颗粒，研究了碳酸氢铵用量、分散剂种类及用量、清洗方式等参数对纳米Y2O3形貌和尺寸的影响。研究发现:降低碳铵用量可以减小产物的粒径;分散剂种类不同，产物的尺寸和形貌差异大，其中PEG作为分散剂可制备分散性好、粒径小的纳米Y2O3颗粒;PEG用量不同产物粒径不同;清洗方式对产物的形貌和尺寸影响显著，乙醇清洗的引入可以提高Y2O3的分散性，获得较小粒径的颗粒。通过调节各参数，可获得尺寸50nm左右的球形纳米Y2O3颗粒。
　　本文以自制纳米Y2O3和微米级α-Al2O3为原料，研究了这两种氧化物原料在熔盐中的反应过程。研究发现，熔盐的存在增加了反应物颗粒的活动性，纳米Y2O3颗粒在熔盐中运动并粘附在Al2O3颗粒表面，形成Al2O3@纳米Y2O3包裹体，并在接触界面开始反应。本文认为，在反应过程中，熔盐的作用是提供了一个液相反应环境，促进了氧化物原料颗粒的运动，并使得反应原料的分布更均匀，大大缩短了扩散时间。此颗粒运动-粘附现象与现有熔盐反应理论中的溶解-沉淀机制和溶解-扩散机制均不相同。
　　本文研究了不同温度下Y2O3和Al2O3在熔盐中的反应过程，分析了YAG合成时的物相变化和产物形貌变化。研究发现，在熔盐中，900℃～1100℃之间的主要中间相为YAM(Y4Al2O9)相;1200℃时，YAP(YAlO3)相开始生成，1300℃～1400℃时YAG相大量出现，并在1400℃时合成YAG单相。热处理工艺不同时，产物的物相变化略有不同，900℃保温形成的包裹体结构有利于后期的物质扩散，缩短了反应时间。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 熔盐法概述

1．2．1 熔盐法原理和工艺流程

1．2．2 熔盐法特点

1．2．3 熔盐法分类及熔盐选择

1．3 熔盐法在无机粉体合成中的应用及研究现状

1．3．1 合成颗粒状无机粉末材料

1．3．2 合成层片状无机粉末材料

1．3．3 合成针棒状无机粉末材料

1．4 熔盐法合成无机粉体的反应机理研究及现状

1．5 熔盐法在合成YAG粉体中的应用及研究现状

1．5．1 YAG晶体简介

1．5．2 熔盐珐在YAG粉体合成中的应用

1．6 本文的选题意义及研究内容

1．6．1 选题意义

1．6．2 研究内容

第二章 实验内容及方法

2．1 实验内容及路线

2．1．1 化学沉淀法制备纳米Y2O3

2．1．2 化学沉淀法制备微米级α-Al2O3

2．1．3 熔盐法制备YAG颗粒

2．2 性能测试

2．2．1 SEM形貌分析及能谱分析

2．2．2 XRD物相分析

第三章 化学沉淀法制备纳米Y2O3

3．1 碳铵沉淀法制备Y2O3粉体

3．1．1 碳铵用量对Y2O3颗粒形貌和尺寸的影响

3．1．2 分散剂种类和用量对Y2O3颗粒形貌和尺寸的影响

3．1．3 清洗方式对Y2O3颗粒形貌和尺寸的影响

3．2 尿素沉淀法制备Y2O3粉体

3．3 本章小结

第四章 Y2O3和Al2O3在熔盐中的颗粒粘附现象研究

4．1 纳米Y2O3和Al2O3颗粒在不同熔盐中的颗粒粘附现象

4．1．1 纳米Y2O3和Al2O3颗粒在Na2SO4盐中的颗粒粘附现象

4．1．2 纳米Y2O3和Al2O3颗粒在NaCl盐中的颗粒粘附现象

4．1．3 颗粒粘附现象

4．2 熔盐种类对颗粒粘附现象的影响

4．3 熔盐温度对颗粒粘附现象的影响

4．3．1 Na2SO4熔盐温度对颗粒粘附现象的影响

4．3．2 NaCl熔盐温度对颗粒粘附现象的影响

4．4 本章小结

第五章 Y2O3和Al2O3在熔盐中的反应过程研究

5．1 Y2O3和Al2O3在熔盐中的物相转变过程

5．1．1 直接升温工艺中Y2O3和Al2O3在熔盐中的物相转变

5．1．2 保温再升温工艺中Y2O3和Al2O3在熔盐中的物相转变

5．2 YAG在熔盐中的形核及颗粒生长过程

5．3 本章小结

第六章 结论

参考文献

致谢

攻读硕士期间发表的论文与专利