基于量子点/低维纳米碳材料的光调制薄膜晶体管器件的研究

摘要

光电探测已经被广泛应用于遥感、制导、红外热成像、光谱测量和工业自动控制等领域，对推动经济发展和维护国家安全具有重要的战略意义。目前商用化的光电探测器大都采用分子束外延或者金属有机化合物气相沉积等方法生长光电转换靶面，同时还需要采用大量的半导体微加工工艺制备读出电路。随着信息技术的发展，人们对增大光电探测器的探测阵列尺寸以及基于柔性衬底的探测器提出了迫切需求。但是常规的光电探测器较高的制备温度和昂贵的制备工艺严重制约了探测阵列的有效扩展以及在塑料或者聚合物等柔性衬底上制备光电探测单元。
　　由于很多纳米光电转换材料具有效率高、响应速度快等特点，因此基于纳米材料和纳米结构的光电探测器件已经成为目前国内外的研究热点。另外与传统的光电二极管结构相比较，光调制晶体管具有电流自放大功能，可以获得更好地光电响应特性。针对常规光电探测器件制备温度高和半导体微加工工艺复杂的关键问题，本论文探索采用溶液法合成半导体量子点以及低维纳米碳材料并在室温环境下制备的光电探测单元;将光电探测单元与高性能薄膜晶体管(Thin film Transistor，TFT)有机结合，并作为光电探测器的基本探测单元，同时将TFT构成光电探测信号的读出电路。本论文的研究工作为发展柔性、大面积大尺寸探测阵列的光电探测器探索了新的技术道路。
　　本论文在量子点与低维纳米碳材料的制备、光调制TFT的器件物理模型，以及基于TFT的光电探测单元设计和制备等方面开展了创新性研究。本文设计完成的研究工作与取得的科学成果如下:
　　1.将硒化镉(CdSe)量子点引入常规的铟镓氧化锌（Indium Gadium Zinc oxide，IGZO）TFT，提高光电转换性能，初步设计和验证光调制TFT。
　　研究结果表明在微光条件下(450nm，40μW/cm2)掺杂量子点后的复合薄膜光调制TFT比单纯的IGZO TFT光电响应度放大了近1000倍，同时将探测的波长范围扩展了一倍。从研究结果也发现，由于量子点产生光生载流子向半导体沟道注入速率低，因此在TFT中直接引入半导体量子点，其构成的光调制TFT探测速度较慢。该成果发表于Applied Physics Letters,104(11), p.113501,2014。
　　2.采用高电子迁移率的低维纳米碳材料，克服量子点引入导致的探测速度较慢的缺点。
　　为了克服直接将量子点应用于光电探测器时，电子迁移率低、探测速度慢等缺点，本论文提出引入以石墨烯为代表的高电子迁移率低维纳米碳材料。其优异的电子输运性能与量子点材料灵活可调的光电特性形成协同效应。本文以肖特基型光电二极管为研究对象，通过实验研究发现:(1).量子点的光激发载流子能够在外偏压条件下高效地转移至石墨烯，受益于石墨烯的高电子迁移率，肖特基光电二极管的光电响应速度得以较大提高。(2).由于石墨烯的透光率高达98％以上，所以石墨烯的引入没有造成入射光的明显衰减。反而由于石墨烯优异的电子输运特性，整个器件的光电转换效率有所提高。增强了器件中载流子的迁移效率以及器件的光电转换效率。(3).论文采用旋涂和磁控溅射等方法，在室温环境下沉积量子点光电转换材料、氧化还原石墨烯分散液(ReducedGraphene Oxide，RGO)和单层石墨烯电极等低维碳纳米材料，在塑料衬底上制备了肖特基光电二极管。该成果发表于ACS applied material interface，7(4)，p.2452-58，2015。
　　3.考虑量子点光电转换单元的适配，设计具有优异电学性能的石墨烯纳米网格(Graphene Nanomesh，GNM)晶体管，为研发高性能光调制TFT奠定电路器件基础。
　　基于低维纳米碳材料的晶体管器件是适配量子点材料，研发制备高性能光调制晶体管重要的电路器件基础。通常，石墨烯晶体管由于零带隙的能带结构，造成极小的开关比，较大的反向电流等缺陷。本文设计了新型GNM薄膜，利用纳米网格的量子限域效应有效打开石墨烯的带隙，加工制备出GNM薄膜晶体管(GNM TFT)器件性能测试结果表明，该GNM TFT器件在保证电子迁移率（约400 cm2V-1S-1）的前提下，将开关比提高到30，与常规石墨烯晶体管相比较，开关比提高20倍以上。此外，晶体管的反向关态电流降低至100 nA，使得GNM TFT初步具备了应用于光调制晶体管的能力。
　　4.利用表面改性的方法，设计量子点与GNM之间的电荷传输通道，制备出高性能量子点/GNM光调制TFT。
　　前述研究结果表明，量子点与半导体沟道间的载流子转移效率与速率是影响光调制TFT器件光电转换效率，光电响应速度等性能的重要因素。因此本论文建立了基于不同电荷传输结构的载流子传输模型，研究了量子点与GNM界面的载流子传输的物理机制，设计并构建量子点与GNM之间的电荷传输通道，有效提高量子点/GNM光调制TFT器件的性能。本论文制备了光调制TFT原型器件，光电转换测试结果证明了量子点中的光激发载流子能够在栅极电压产生的内嵌电场作用下发生隧穿，高效传输至GNM沟道使量子点/GNM光调制TFT的光电流开关比达到了9.1，与已报道的其他量子点/石墨烯光调制晶体管器件相比提高近10倍。在此基础上，该器件仍然保证了较高的光电响应度（2000A/W），并具有快速的光电流响应时间，适用于高速光电探测，该成果发表于Nanoscale,7(9), p.4242-49,2015。

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摘要

第一章 绪论

1．1 引言

1．2 光电探测器件的结构与分类

1．3 低维纳米材料性质、制备以及在光电探测器件中的应用

1．4 光调制晶体管技术及其现状

1．5 本论文的选题依据和结构安排

参考文献

第二章 量子点在光电探测以及传统IGZO TFT中的应用

2．1 激子以及混合光激发材料中的电荷转移

2．2 IGZO与量子点混合材料的制备及其对器件性能的影响

2．3 光电转换特性测试

2．4 本章小结

参考文献

第三章 低维纳米碳材料与量子点纳米复合薄膜在光电探测器件中的应用

3．1 低维纳米碳材料与量子点的制备

3．2 低维纳米碳材料与量子点的表征

3．3 典型二极管器件以及量子点／RGO光电二极管

3．4 光电探测器件的性能测试

3．5 本章小结

参考文献

第四章 基于低维纳米碳材料的晶体管制备与研究

4．1 石墨烯晶体管的物理机制

4．2 基于石墨烯的晶体管器件制备与表征

4．3 基于GNM的TFT器件

4．4 本章小结

参考文献

第五章 基于量子点／GNM纳米复合薄膜的光调制晶体管器件

5．1 量子点与石墨烯间的动态转移机制

5．2 量子点／石墨烯晶体管器件的制备与表征

5．3 晶体管中量子点／GNM载流子转移模型的构建与模拟

5．4 基于量子点与石墨烯以及GNM的光调制TFT静态光电特性的测试

5．5 量子点／GNM界面的光载流子转移物理机制研究和分析

5．6 量子点／GNM光调制TFT器件的动态光脉冲信号测试

5．7 本章小结

参考文献

第六章 总结和展望

6．1 研究内容总结

6．2 进一步研究的展望

致谢

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