石墨烯蚀刻、组装及其催化性能和柔性应用研究

摘要

目前，石墨烯作为廉价的碳材料催化剂，其特有的表面结构和优异的电子性质掀起了研究热潮。在催化、结构和应用方面都有各种各样的研究，特别是在石墨烯功能化之后，杂原子掺杂到石墨烯基面和边缘显著改变其物理和化学性质，显示出超强的优异导电性和活性。常用的热退火法会将金属杂质带进了得到的掺杂石墨烯中，同时特定的分离步骤和石墨烯团聚会限制其应用。在还原石墨烯时，需要优化的方面是有毒的还原剂、高的还原温度和长的还原时间，从而寻找可持续和环境友好的方法。本文将调控石墨烯分子结构、电子特性和化学性质，研究了蚀刻催化对硝基苯酚加氢、类酶催化和组装材料结构，以及热还原后的RGO作为导电薄膜制备的柔性传感器，具体研究内容如下： （1）通过一步水热反应将原始的氧化石墨烯合成多孔的氮掺杂还原氧化石墨烯，调控高的N/C比达到15.6at%，并选择性刻蚀3-5nm的纳米孔。在N掺杂组分超高浓度和可调控的结构方面进行控制，研究了催化剂内在的非金属催化活性，微观形貌和结构的演变机制，并揭示蚀刻形成机理。揭示归纳了新的催化活性包括显著改善的催化性能，催化稳态动力学和循环性，并且可以进行连续流反应的优异性质的根源。 （2）制备了石墨烯组装材料，探究了预冷冻温度、氮掺杂浓度和反应时间条件的影响。归纳了诱导石墨烯组装形成沿着容器壁的排列带的结构主要可能的原因。证明了组装结构具有非金属催化活性的结论以及成为催化剂载体的优越性。 （3）通过对木浆纸和PVC上的石墨烯电学性质和柔性弯曲初步测试研究，随后选用电纺的醋酸纤维素纳米纤维作为基底，将热还原后的RGO作为导电薄膜制备了柔性传感器。对有取向纤维和无取向纤维的不同样品进行拉曼光谱分析、接触角测试和应力应变测试，发现有取向纤维更适合作为基底。探究了不同热压温度和热压时间对应方阻的影响。利用毛细管作用加强RGO与基底的结合性，探究模仿手臂弯曲和手腕扭转两种状态下进行的弯曲和扭曲实验，发现导电性变化灵敏。

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