掺杂中空碳纳米球在锌空气电池阴极及酶生物燃料电池阳极中的应用研究

摘要

随着传统能源的短缺及环境的污染，我们的社会已经从化石燃料经济转向清洁能源经济，都在积极研究关于可持续能源的收集、转换和储存。锌空气电池和生物燃料电池相比于传统意义上的电池，具有原材料来源广、成本低、能量转化高及绿色环保等特点。本文主要是以高活性的硼氮双掺杂中空碳纳米球（BNCSs）作为锌空气电池中阴极（气体扩散电极）催化剂，制备气体扩散电极并对其进行优化，继而组装成锌空气电池进行电化学测试；以高活性的硼氮双掺杂中空碳纳米球（BNCSs）作为酶生物燃料电池阳极酶载体，制备生物阳极并对其进行优化，继而组装成酶生物燃料电池进行电化学测试。主要工作内容如下： 1.以碳纸作为集流体，气体扩散层由乙炔黑与聚四氟乙烯乳液（PTFE）组成，催化层由活性炭为基底的BNCSs与PTFE乳液所组成。对集流体进行疏水浓度与时间的优化，对气体扩散层中乙炔黑与PTFE乳液的比例及乙炔黑的负载量进行优化，对催化层中使用的BNCSs、活性炭与PTFE乳液的比例及BNCSs的负载量进行优化。结果显示，当集流体在10wt.%的PTFE乳液中疏水处理5min，气体扩散层中乙炔黑/60wt.%PTFE乳液的质量比为6∶4（乙炔黑的碳载量为0.8mg/cm2），催化层中活性炭/BNCSs/20wt.%PTFE乳液的质量比为2∶2∶3（BNCSs的碳载量为1.0mg/cm2）时，气体扩散电极的电化学性能最优。 2.设计制作了一种由聚甲基丙烯酸甲酯材料为主体的矩形锌空气二次电池器件，它具有密封性能好、方便拆卸和替换电解液与锌阳极、方便清洗，并且易于观察内部反应情况的优点。比较了硼掺杂中空碳纳米球（BHCSs）、氮掺杂中空碳纳米球（NHCSs）、硼氮双掺杂中空碳纳米球（BNCSs）及商业Pt/C组装的锌空气电池性能的大小。并使用BNCSs这种双功能电催化剂，在空气中制造锌空气一次电池和二次电池的气体扩散电极进行电池性能测试。以BNCSs为基础的一次锌空气电池展现了1.421V的开路电位，比容量为670mAh/gZn（5mA/cm2的电流密度下）和最大功率密度为96mW/cm2。二次锌空气电池可在10mA/cm2的电流密度下循环350次，依旧保持优异的稳定性能。结果表明，廉价的BNCSs非常适用于此锌空气电池能量转换装置。 3.利用制备的BNCSs为载体，通过简单的物理吸附作用来固定葡萄糖氧化酶(GOD)，以此制备酶生物燃料电池阳极GOD/BNCSs/GC。继而对BNCSs载量、GOD载量和葡萄糖浓度进行优化。当BNCSs的浓度为0.5mg/mL，GOD的浓度为5mg/mL及葡萄糖浓度为3mM时电流密度达到最大值。将电极在4℃下放置七天后，其电催化活性几乎没有变化，表明制备的GOD/BNCSs/GC生物阳极具有良好的稳定性。并构建了以GOD/BNCSs/GC为阳极，气体扩散电极为阴极的葡萄糖/O2电池，其开路电压和短路电流为0.68V和0.63mA/cm2，在0.22V时得到最大功率密度52.5μW/cm2。

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摘要

第一章 绪论

1.1 引言

1.2 锌空气电池

1.2.1锌空气电池概述

1.2.2锌空气电池工作原理

1.2.3锌空气电池的特点

1.2.4气体扩散电极结构

1.2.5气体扩散电极反应原理

1.2.6气体扩散电极催化剂

1.3 酶生物燃料电池

1.3.1酶生物燃料电池简介

1.3.2酶生物燃料电池工作原理

1.3.3酶生物燃料电池的特点

1.3.4酶生物燃料电池中常用的酶

1.3.5酶的固定方法

1.3.6固定酶的载体

1.4 本论文研究内容

2.1引言

2.2实验部分

2.2.1实验试剂

2.2.2实验仪器

2.2.3阴极催化剂的制备

2.2.4催化剂材料的电化学测试

2.2.5气体扩散电极的制备

2.2.6锌空气电池模具的设计制作及测试

2.3实验结果与讨论

2.3.1催化剂形貌表征及电化学性能分析

2.3.2集流体的疏水处理

2.3.3气体扩散层优化

2.3.4催化层的优化

2.3.5一次锌空气电池性能测试

2.3.6二次锌空气电池性能测试

2.4本章小结

3.1引言

3.2实验部分

3.2.1实验试剂

3.2.2实验仪器

3.2.3载体BNCSs的制备

3.2.4实验溶液的制备

3.2.5生物阳极的制备

3.2.6材料表征及生物阳极的电催化性能测试

3.2.7电池的构建及性能测试

3.3实验结果与讨论

3.3.1载体材料BNCSs的表征

3.3.2 GOD/BNCSs/GC电极的电化学行为

3.3.3溶液pH的影响

3.3.4 GOD/BNCSs/GC电极的电催化氧化

3.3.5生物阳极的优化

3.3.6生物阳极的稳定性研究

3.3.7电池性能测试

3.4本章小结

参考文献