苯乙烯环氧化制备环氧苯乙烷的催化剂研究

摘要

环氧苯乙烷是一种重要的有机中间体，被广泛应用于香料、化妆品、制药等精细化工的各个领域，因此环氧苯乙烷的制备是一个非常热门的研究课题。对苯乙烯环氧化的研究主要有两个方面，一是以氧化剂为研究对象的氧化体系的研究，二是以催化剂为研究对象的催化体系的研究，其中又以对催化体系的研究较多。目前为止，苯乙烯环氧化采用的氧化方法主要有卤醇环氧化法、无机酸盐环氧化法、有机过氧酸环氧化法、烷基过氧化氢环氧化法、过氧化氢环氧化法、空气或氧气环氧化法等，这几种方法均可用于工业实际生产。而苯乙烯环氧化采用的催化剂主要有金属催化剂、金属氧化物催化剂、金属有机配合物催化剂、分子筛催化剂和杂多酸催化剂等。 本文先后采用了过渡金属赖氨酸Salen配合物催化剂、介孔分子筛MCM-41负载NiO纳米粒子催化剂和超薄多孔NiO纳米片催化剂作为苯乙烯环氧化的催化剂，且这几种催化剂都达到了很好的催化效果。同时采用各种表征手段（X射线衍射、扫描电镜、透射电镜和氮气吸附脱附测试等）对催化剂的表面形态、晶体特征以及质构特征等进行了说明，并探讨这些特征与其催化活性之间的关系。文章得出了以下结论： （1）过渡金属赖氨酸Salen配合物催化剂，相对于其他以丙胺或APTES来提供胺基制备而成的过渡金属Salen配合物催化剂对苯乙烯环氧化展示出更优越的催化活性，苯乙烯的转化率达到91.51%，环氧苯乙烷的选择性达到91.99%。 （2）NiO纳米粒子的负载并没有改变载体MCM-41高度有序的介孔孔道结构，其六方孔道结构得以保留。其中6Ni-MCM-41展示出较单纯NiO纳米粒子更高的催化活性和稳定性，苯乙烯的转化率和环氧苯乙烷的选择性分别为90.38%和91.17%，这得益于载体MCM-41对NiO纳米粒子的分散作用，以及二者之间的协同作用。 （3）所制备的超薄多孔NiO纳米片样品结晶性良好,150℃的水热温度有利于NiO晶体（111）晶面的生长，较高的焙烧温度也有利于NiO晶体（111）晶面的生长。

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