V、Mn取代的Keggin型锗钨酸盐的合成及催化氧化性质的研究

摘要

不饱和结构的多钨酸盐是一类具有较高活性的无机多齿配体，它们可以与各种金属反应生成取代饱和结构、夹心结构、簇状结构等一系列化合物，从而改进多金属氧酸盐的表面性质。而且多金属氧酸盐具有结构的多样性和性质的可调节性、高的氧化还原催化活性、选择性好、转化率高、副反应少等特点，所以它们在资源开发、环境保护、工业应用及节能等方面都具有重要的经济意义和社会意义。 本文合成了过渡金属钒、锰取代的具有Keggin结构的锗钨十杂多酸的钾盐和十六烷基盐，并用过氧化氢氧化，得到了其氧化产物的钾盐及十六烷基盐。并通过IR、紫外、元素分析等手段对其结构进行表征。得到以下结果： 1、常温合成了过渡金属钒取代的锗钨酸的钾盐及十六烷基盐和用过氧化氢氧化后产物的钾盐及十六烷基盐，并用红外、紫外、元素分析进行表征。 2、常温合成了过渡金属锰取代的锗钨酸的钾盐及十六烷基盐和用过氧化氢氧化后产物的钾盐及十六烷基盐，并用红外、元素分析进行表征。 3、以四类不同的杂多酸盐为催化剂，选择性催化氧化2-辛醇至2-辛酮。考查了反应温度、反应时间、催化剂的用量、过氧化氢的用量及催化剂的重复利用对反应的影响，从而得出最佳的反应条件。实验证明，十六烷基盐的催化氧化活性高于钾盐；氧化后产物的催化活性高于氧化前的。

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第一章绪论

1.1多酸的概况

1.1.1多酸的定义

1.1.2多酸的制备

1.1.3多酸的发展史

1.1.4多酸的结构分类

1.2多酸的性质

1.2.1多酸的酸性

1.2.2多酸的氧化还原性

1.2.3多酸的催化氧化活性

1.3多酸的氧化还原催化机理

1.4多酸的催化应用进展

1.5醇氧化至醛酮的研究进展及意义

1.5.1醇氧化至醛酮的研究进展

1.5.2醇氧化至醛酮的意义

1.6选题依据与目的

1.7试剂与仪器

1.7.1实验试剂

1.7.2实验仪器

第二章钒取代的锗钨酸盐的合成及催化氧化性质的研究

2.1引言

2.2实验部分

2.2.1合成

2.2.2催化氧化2-辛醇至2-酮

2.3结果与讨论

2.3.1催化剂的结构表征

2.3.2催化剂催化氧化性质的研究

2.4本章小结

第三章锰取代的锗钨酸盐的合成及催化氧化性质的研究

3.1引言

3.2实验部分

3.2.1合成

3.2.2催化氧化2-辛醇至2-辛酮

3.3结果与讨论

3.3.1催化剂的结构表征

3.3.2催化剂催化氧化性能研究

3.4本章小结

结 论

参考文献

附 录

硕士期间公开发表论文情况

致 谢