铁（钴）基纳米晶/杂原子掺杂碳材料的制备及其在催化氧还原中的应用

摘要

目前，化石能源在我们的生活中扮演着越来越重要的角色，是我们日常生活的基础。经济的进步和人类文明的发展，对能源的需求量也愈来愈多。然而化石能源对环境的污染正随着经济的发展和贸易的全球化呈现出国际化趋势，这种污染对人民的身体健康也造成了严重危害。因此，寻找绿色清洁的能源成为很多专家学者的关注热点。直接甲醇燃料电池是一种新型的绿色能源，具有低温环境下启动快、无污染、能量密度高和结构简单等特性，有良好的应用前景，但其阴极氧气还原反应速率在自然条件下比较缓慢，常使用铂系催化剂来提高其反应速率，但是铂价格过高，储量有限，稳定性及抗甲醇性能都较弱，因而探索高效廉价的非贵金属催化剂去替代铂系催化剂显得额外重要。
　　本研究采用水热法、溶剂热及热处理的方法制备了氮、硫掺杂石墨烯气凝胶负载的Co9S8复合物(Co9S8/N-S-GA)和氮掺杂石墨烯气凝胶负载的Fe3N复合物(Fe3N/N-GA)作为碱性体系氧气还原反应催化剂。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)对复合物的形貌进行了表征测试，利用 X射线衍射(XRD)对纳米粒子的晶体结构进行表征，X射线光电子能谱(XRS)对复合材料进行元素分析，运用循环伏安法(CV)和线性扫描伏安法(LSV)对复合材料进行了电化学催化性能测试，测试结果表明复合材料对氧气还原反应具有较好的催化效果，遵循直接4电子过程的反应路径，且稳定性高，抗甲醇性能好，有望替代铂系贵金属催化剂而实现直接甲醇燃料电池的广泛应用。

目录

声明

第一章绪 论

1.1 引言

1.2 燃料电池的分类

1.3 直接甲醇燃料电池(DMFC)

1.3.1 直接甲醇燃料电池的结构

1.3.2 直接甲醇燃料电池的工作原理

1.3.3 直接甲醇燃料电池的挑战和发展

1.3.4 直接甲醇燃料电池阴极催化剂

1.4 石墨烯的简介

1.5 本课题的意义和内容

第二章 实验材料与表征方法

2.1 实验部分

2.1.1 实验试剂

2.1.2 实验仪器

2.1.3 氧化石墨的制备

2.1.4 实验所需溶液的制备

2.1.5 工作电极的制备

2.2 实验表征方法

2.2.1 扫描电子显微镜

2.2.2 透射电子显微镜

2.2.3 X射线衍射

2.2.4 X射线光电子能谱

2.2.5 BET比表面测试

2.2.6 电化学表征

第三章 N/S双掺三维石墨烯气凝胶负载的Co9S8纳米晶(Co9S8/N-S-GA)作为碱性体系氧气还原反应催化剂

3.1 催化剂材料的制备

3.1.1 氧化石墨的制备

3.1.2 二硫代双烯钴的制备

3.1.3 三维氮掺杂石墨烯气凝胶的制备(N-GA)

3.1.4 Co9S8/N-S-GA复合物的制备

3.2 结果与讨论

3.2.1 Co9S8/N-S-GA-800复合物的表征

3.2.2 电化学测试

3.3 小结

第四章 Fe3N/N-GA作为高效的碱性体系氧气还原反应催化剂

4.1 催化剂材料的制备

4.1.1 氧化石墨的制备

4.1.2 采用溶剂热的方法制备三氧化二铁

4.1.3 三氧化二铁掺杂石墨烯气凝胶的制备(Fe2O3-GA)

4.1.4 铁三氮纳米粒子负载的氮掺杂三维石墨烯气凝胶样品的制备(Fe3N/N-GA)

4.2 结果与讨论

4.2.1 铁三氮纳米粒子负载的氮掺杂三维石墨烯气凝胶样品(Fe3N/N-GA)的表征

4.2.2 电化学测试

4.3 小结

第五章 结 论

致谢

参考文献

附录