海泡石的功能化改性及其在吸附和催化性能方面的研究

摘要

本论文研究了海泡石酸铝改性对其结构和性能的影响，考查了改性海泡石在吸附性能方面的应用；研究了海泡石相变规律以及与其表面结构、活性氧化硅和催化性能的关系，对海泡石水热原位晶化合成NaY分子筛进行了初步探索。具体工作如下： 利用盐酸、硫酸和硝酸三种强酸对海泡石进行改性，考查了不同改性条件对海泡石脱镁率的影响。通过实验确定的适合FCC催化剂基质的最佳改性条件为：用盐酸改性，其浓度为1 mol/L，反应温度80℃，反应时间2.5 h，在此条件下，海泡石的脱镁率约为27％。 利用硝酸铝、氯化铝和硫酸铝三种铝盐对海泡石进行改性，发现单一的铝源对海泡石改性程度影响不大。 利用拟薄水铝石作为铝源，研究了外加铝源酸改性海泡石对其比表面积及孔结构的影响，结果显示：外加铝源酸改性海泡石的比表面积提高很大，中孔的孔体积也明显增强。 分别对天然海泡石和酸改性海泡石对重金属离子Cu2+、Zn2+和Ni2+的吸附性能进行了测试。结果发现：改性海泡石的吸附性能明显优于天然海泡石，且改性海泡石对Cu2+、Zn2+和Ni2+的饱和吸附量大小为Cu2+>Zn2+>Ni2+。通过实验确定了改性海泡石吸附重金属离子比较理想的条件：室温下，固液比为1:500(g/mL)，pH=5.0，吸附时间为6 h时，此时浓度分别为50 mg/L的Cu2+、Zn2+和Ni2+溶液经改性海泡石(Sep-10)吸附后，其吸附量分别为21.97、20.36和14.37 mg/g。 对海泡石在焙烧过程中活性SiO2含量变化进行研究，结果表明：活性SiO2含量呈现规律性变化。随着焙烧温度的升高，活性SiO2含量越来越高，在920℃时达到最高；随着温度的继续升高，活性SiO2含量迅速降低。 对海泡石原位晶化合成NaY分子筛结果表明：海泡石可以成功通过原位晶化合成出结晶度大于30％，硅铝比不低于4.68(mol/mol)的Y型沸石晶化产物。其中晶化体系中的高土/偏土、Na2O/SiO2、SiO2/Al2O3和晶化时间是影响沸石生长的主要因素。 以改性海泡石作为FCC催化剂的基质，合成了模式催化剂，考查了海泡石改性对催化剂比表面积、孔体积及抗重金属性能的影响。研究表明：改性海泡石作为基质可以有效提高催化剂的比表面积、孔体积以及催化剂中大孔的孔体积，同时海泡石带入适量的氧化镁，可以增强催化剂的抗重金属性能。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章前言

1.1海泡石的资源分布概况

1.2海泡石的地质形成、结构及性质

1.2.1海泡石的地质形成

1.2.2海泡石的晶体结构

1.2.3海泡石的性质

1.3海泡石的改性研究

1.3.1酸活化处理

1.3.2离子交换改性

1.3.3表面有机改性

1.3.4矿物改性

1.3.5水热处理法

1.4海泡石的应用研究

1.4.1基于吸附剂方面的研究

1.4.2基于干燥剂方面的应用研究

1.4.3基于涂料方面的研究

1.4.4基于在催化剂中的应用

1.5本课题的研究目的和意义

第二章海泡石的功能化改性研究

2.1前言

2.2实验部分

2.2.1试剂和仪器

2.2.2改性海泡石的制备

2.2.3样品脱镁率的测定

2.2.4样品的表征

2.3结果与讨论

2.3.1酸处理对海泡石性能与结构的影响

2.3.2铝改性对海泡石性能的影响

2.3.3酸铝复合改性海泡石的反应机理

2.4本章小结

第三章改性海泡石在吸附性能方面的研究

3.1前言

3.2实验部分

3.2.1试剂和仪器

3.2.2吸附实验方法

3.3结果与讨论

3.3.1重金属离子的饱和吸附量

3.3.2酸改性对海泡石吸附Cu2+、Zn2+和Ni2+的影响

3.3.3固液比的影响

3.3.4 pH值对改性海泡石吸附性能的影响

3.3.5吸附时间对改性海泡石吸附性能的影响

3.3.6 Cu2+、Zn2+和Ni2+离子浓度对吸附量的影响

3.3.7改性海泡石吸附重金属离子的机理

3.4本章小结

第四章海泡石热相变及其在催化性能方面的研究

4.1前言

4.2实验部分

4.2.1试剂和仪器

4.2.2焙烧海泡石和焙烧高岭土的制备

4.2.3原位晶化合成NaY分子筛

4.2.4模式催化剂的制备

4.2.5重金属污染催化剂样品的制备

4.2.6样品的表征手段

4.3结果与讨论

4.3.1焙烧海泡石结构的变化

4.3.2焙烧样的红外光谱表征

4.3.3海泡石和高岭土原位晶化合成NaY沸石

4.3.4改性海泡石对催化性能的影响

4.4本章小结

第五章结论

参考文献

致谢

攻读硕士期间发表和送刊的论文