烟用胶黏剂中脂肪族醛酮和邻苯二甲酸酯类有害化合物的分析与研究

摘要

随着国家对卷烟各方面要求的提高，烟用胶黏剂作为卷烟生产必不可少的材料其安全性和环保性也越来越受到关注。对于烟用胶黏剂中多种有害物质，有效制定出快速、简便又适合工业化分析的分析方法，以及准确、稳定且回收率高的实验型分析方法是烟用胶黏剂环保性分析和研究的重中之重。
　　 本文简述了烟用胶黏剂的组成和主要类型，分析了羰基化合物和邻苯二甲酸酯类增塑剂的毒性、前处理方法以及检测方法，同时详述了离子液体的性质和萃取应用。在以上基础上，主要完成了以下三部分内容:
　　 1.建立了直接衍生-高效液相色谱痕量分析烟用胶黏剂中8种羰基化合物（甲醛、乙醛、丙酮、丙烯醛、丙醛、丁烯醛、2-丁酮和丁醛）的方法。采用直接衍生前处理方法，对影响分析效率的因素进行了详细地考察和优化，并与行业标准溶剂萃取法进行了比较。确定最佳衍生条件为:烟用胶黏剂与2，4-二硝基苯肼衍生剂(DNPH)在40℃下反应20min;最佳的色谱分析条件为:采用DIONEXAcclaimExplosivesE2反相柱，用水和乙腈进行二元梯度洗脱，流速1.2mL/min，色谱柱温度35℃。8种羰基化合物线性范围为0.0011～55.32μg/mL，相关系数大于0.999，方法检出限为0.0663～1.6911mg/kg，定量限为0.221～5.637mg/kg，相对标准偏差为4.3％～9.3％，回收率为80.5％～100.2％。直接衍生-高效液相色谱法灵敏度高、简单、稳定，定量准确性高，能有效地分析烟用胶黏剂中羰基化合物的含量。
　　 2.采用直接衍生，以2，4-二硝基苯肼与分散的烟用胶黏剂乳液进行衍生化反应，将衍生和脱附相结合，用离子液体萃取富集，高效液相色谱法分析了烟用胶黏剂中痕量脂肪族醛酮化合物（甲醛、乙醛、丙酮、丙烯醛、丙醛、丁烯醛、2-丁酮和丁醛）。确定最佳衍生条件为:水与烟用胶黏剂样品分散成乳液，与80μg/mL2，4-二硝基苯肼衍生剂（体积比为1∶1）在40℃下反应20min，0.5mL1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐([BMIM]PF6)萃取目标物。最佳的色谱分析条件为:采用DIONEXAcclaimExplosivesE2反相柱，用水和乙腈进行二元梯度洗脱，流速1.2mL/min，色谱柱温度35℃。8种脂肪族醛酮化合物回收率在84.0％～102.5％之间，相对标准偏差为3.5％～7.3％，线性范围为0.0011～55.32μg/mL，方法检出限为0.022～0.221mg/kg，定量限为0.073～0.738mg/kg。直接衍生离子液体富集高效液相色谱法高效、稳定，定量准确性高，能有效地分析烟用胶黏剂中脂肪族醛酮。
　　 3.采用溶剂萃取与气相色谱-质谱法分析了烟用胶黏剂中的邻苯二甲酸酯类化合物，考察了萃取剂的种类、萃取剂体积和萃取时间的影响。结果表明:采用萃取剂正己烷体积为10mL，萃取时间为30min时，回收均大于85.2％;8种增塑剂含量在0.005～0.1mg/mL之间线性相关系数均大于0.999，线性范围良好;检出限均小于10mg/kg，定量限小于等于30mg/kg。

目录

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摘要

第一章 绪论

1．1 烟用胶黏剂

1．1．1 烟用胶黏剂组成

1．1．2 几种常用烟用胶黏剂

1．2 脂肪族醛酮化合物

1．2．1 脂肪族醛酮化合物的毒性

1．2．2 脂肪族醛酮化合物样品前处理方法

1．2．3 脂肪族醛酮化合物分析方法

1．3 邻苯二甲酸酯类化合物

1．3．1 邻苯二甲酸酯类化合物毒性

1．3．2 邻苯二甲酸酯类样品前处理方法

1．3．3 邻苯二甲酸酯类分析方法

1．4 离子液体

1．4．1 离子液体的性质

1．4．2 离子液体在萃取分离中的应用

1．4．3 离子液体在色谱中的应用

1．5 论文选题思想

第二章 直接衍生-高效液相色谱法分析烟用胶黏剂中羰基化合物

2．1 前言

2．2 实验部分

2．2．1 主要仪器与药品

2．2．2 衍生化试剂的配置

2．2．3 直接衍生法样品前处理

2．2．4 溶剂萃取法样品前处理

2．2．5 色谱条件

2．3 结果与讨论

2．3．1 色谱条件的选择

2．3．2 衍生时间和萃取时间优化对比

2．3．3 衍生温度和萃取温度优化对比

2．3．4 线性方程、相关系数、线性范围、仪器检出限和检测限

2．3．5 方法的检出限和检测限

2．3．6 回收率

2．3．7 实际样品分析

2．4 结论

第三章 直接衍生-离子液体富集-高效液相色谱法分析烟用胶黏剂中脂肪族醛酮

3．1 前言

3．2 实验部分

3．2．1 主要仪器与药品

3．2．2 衍生化试剂的配置

3．2．3 直接衍生-离子液体富集法

3．2．4 溶剂萃取法

3．3 结果与讨论

3．3．1 直接衍生条件的优化

3．3．2 离子液体富集体系优化

3．3．3 衍生试剂酸度对衍生率和离子液体富集的影响

3．3．4 色谱条件的选择

3．3．5 线性方程、相关系数、线性范围

3．3．6 方法的检出限和检测限

3．3．7 回收率

3．4 结论

第四章 液-液萃取气相色谱-质谱联用法分析烟用胶黏剂中邻苯二甲酸酯类

4．1 前言

4．2 实验部分

4．2．1 主要仪器与药品

4．2．2 萃取液的配制

4．2．3 标准曲线的配制

4．2．4 样品前处理

4．2．5 气相色谱-质谱条件

4．3 结果与讨论

4．3．1 邻苯二甲酸酯类化合物的定性筛选条件

4．3．2 萃取剂的选择

4．3．3 萃取剂体积的选择

4．3．4 萃取时间的选择

4．3．5 线性方程、相关系数、线性范围

4．3．6 回收率、检出限和定量限

4．4 结论

参考文献

致谢

攻读硕士学位期间发表的论文