pH值对“Fe0/厌氧微生物”耦合体系降解2,4,6-TCP的影响及特性研究

摘要

本课题组已有研究表明“Fe0/厌氧微生物”耦合体系处理氯代有机物具有显著优势,并对其影响因素做了较多研究,但就pH值对体系降解效率、过程pH值等的影响及机理研究尚不深入。本论文在课题组前期研究的基础上,以2,4,6-三氯酚为目标污染物,在“Fe0/厌氧微生物”耦合体系中设置不同初始pH值,研究降解过程pH值的变化,考察初始pH值对降解效果的影响,对 Fe0腐蚀和微生物形态的影响;利用缓冲溶液手段设置体系的稳定pH值,进一步考察pH值对目标污染物降解过程的影响;在不同初始pH值条件下拟合目标污染物的降解动力学模型;通过捕捉中间产物推断目标污染物的降解路径。以上研究结果表明:
　　(1)从厌氧污泥中可以诱导出含有降解2,4,6-TCP酶体系的微生物,具有降解2,4,6-TCP的潜力。污泥驯化过程中挥发酸含量为425mg·L-1,无有机酸积累;脱氢酶活性最高为32μg(mL·h)-1。驯化污泥耐受2,4,6-TCP毒性的极限浓度为110mg·L-1。
　　(2)初始pH值对“Fe0/H2O”体系、厌氧微生物体系和“Fe0/厌氧微生物”耦合体系降解2,4,6-TCP的效果有重要影响,三种体系最佳初始pH值分别为5.0、9.0和8.0,相应去除率分别为20％(144h)、100%(144h)、100%(72h)。
　　(3)稳定(缓冲)pH值条件下,体系过程pH值能够得到有效控制,在酸性环境中Fe0腐蚀过快,氢分压过高,抑制微生物的生长;在过碱性条件下,Fe0基本不发生腐蚀,微生物活性因体系的高碱性而受到抑制;在中性偏碱范围内,Fe0缓慢腐蚀放氢,可以促使脱氯微生物代谢并加快降解2,4,6-TCP。
　　(4)不同初始pH值条件下,“Fe0/H2O”体系过程pH值总体呈升高趋势,而且初始pH值越低Fe0腐蚀反应越快,过程pH值上升越快;厌氧微生物体系过程pH值总体呈下降趋势,微生物能够将初始pH值调低;而在“Fe0/厌氧微生物”耦合体系中,Fe0与厌氧微生物对体系过程pH值有互补调节的协同作用,能将过程pH值调节到适宜微生物生长的范围(pH值=8.0-9.0)。
　　(5)在不同初始pH值条件下,Fe0腐蚀产生的溶解铁以Fe2+为主(90 mg·L-1左右),并有少量的Fe3+生成(10 mg·L-1左右)。投加100 mg·L-1 Fe2+、pH=9.0时,厌氧微生物对2,4,6-TCP降解效果提高显著,微生物量增长幅度较大,脱氢酶活性也较高。
　　(6)Fe0对体系中厌氧微生物有富集作用,并且能够影响脱氯微生物形态的变化。
　　(7)2,4,6-TCP在“Fe0/厌氧微生物”耦合体系中降解的中间产物为2,4-DCP、4-CP和苯酚,其降解路径为:2,4,6-TCP2,4-DCP4-CP苯酚。
　　(8)在不同pH值条件下,将厌氧微生物体系和“Fe0/厌氧微生物”耦合体系对2,4,6-TCP的降解效果拟合成一级反应动力学模型:前者在pH=9.0时反应速率常数最大为0.0555 h-1,后者在pH=8.0时反应速率常数最大为0.0638 h-1。

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第1章 绪论

1.1 氯酚类化合物厌氧生物降解的研究现状

1.2 Fe0的脱氯效应及机制

1.3 “Fe0/厌氧微生物”耦合体系处理氯代有机物的研究进展

1.4 研究目的与内容

第2章 厌氧污泥的驯化及其特性研究

2.1 实验材料与实验方法

2.2 实验结果与讨论

2.3 本章小结

第3章 pH值对体系降解2,4,6-TCP效果的影响

3.1 实验材料与实验方法

3.2 结果与讨论

3.3 本章小结

第4章 不同pH值条件下耦合体系降解2,4,6-TCP的特性研究

4.1 实验材料与实验方法

4.2 实验结果与讨论

4.3 本章小结

第5章 2,4,6-TCP的降解历程及动力学探讨

5.1 实验材料与方法

5.2 实验结果与讨论

5.3 本章小结

第6章 结论与建议

6.1 结论

6.2 建议

参考文献

致谢

攻读硕士期间公开发表论文