快速反应体系中流体微观混合机理的研究

摘要

微观混合主要是指物料从经湍流分散后的最小粘性涡尺度即Kolomogrov尺度到分子尺度的均匀化混合过程。这种微尺度上的混合对于快速反应体系（如丙烯高温氯化反应、环己酮肟重排反应等）有着非常重要的影响，反应体系的物料浓度分布、产品质量及系统操作稳定性等均与微观混合过程有着紧密联系。由于这类体系的反应速率极快，在物料混合尚未达到分子尺度均匀化之前，反应有可能已经或者接近完成。因此，研究快速反应体系中流体微观混合的机理并建立相应的理论模型对于设计和优化反应器、提升目标产物选择性、避免混合不均匀而形成的物料局部过浓现象以及抑制由此产生的深度副反应等具有重要意义。
　　已有文献中的微观混合模型主要有经验模型和结构模型两种。经验模型主要有聚并-扩散模型、双/多环境模型、IEM模型等，结构模型主要有层状结构模型、薄层片状/片状结构模型、涡旋卷吸模型等。经验模型大都引入了一个或者多个模型参数，且这些参数常无实际物理意义、缺乏流体力学基础。现有的结构模型大都仅考虑物料微团的一维压缩变形，并将模型简化为相邻物料富集区局部微元内的混合过程。由于这类模型过于简化，导致其所描述的混合过程与实际情形存在一定偏差。本文针对前人模型存在的不足，提出了一个新的微观混合机理模型。
　　本文模型考虑了湍流场结构的复杂性和尺度裂变动力学，考虑了物料富集区在多维对流和扩散协同作用下的混合过程，即引入了物料富集区微元的切向、法向变形和分子扩散，构建了一个耦合拉伸、剪切、挤压、卷吸等多种机制的微观混合模型。基于物料浓度的对流、扩散方程，构建了耦合物料浓度输运以及化学反应的数学方程，并推导出了涡旋速度分布。并引入了代表性的快速反应体系即串联-竞争反应体系（?-萘酚与苯磺酸重氮盐生成偶氮染料的反应系统），分析了物料的摩尔体积比、粘度、分子扩散系数、物料的初始浓度对反应选择性的影响及其对微观混合均匀程度的影响。然后，以快速强放热的反应体系（即丙烯高温氯化反应体系）为例分析了温度瞬态分布及其对混合过程的影响。研究表明，当物料的摩尔体积比不同时，物料富集区之间的卷吸厚度和层数均不同；当粘度不同时，反应的选择性随着粘度的增加而增大；当分子扩散系数不同时，反应的选择性随着扩散系数的增加而减小，且在一定范围内这种趋势较明显；同时反应选择性随着物料初始浓度的增加而增大；当考虑温度影响时，局部反应区域内存在温度梯度。上述工作对于实际反应中微观混合的过程调控具有一定的指导意义。

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主要符号对照表

第1章 文献综述

1.1 课题背景

1.2 微观混合模型的研究进展

1.3 微观混合的表征手段

1.4 微观混合模型的应用

1.5 本课题研究的思路

第2章 对已有微观混合机理模型的探讨

2.1 对涡旋卷吸模型的探讨

2.2 对片状结构模型的探讨

2.3 关于微元变形形状的探讨

2.4 小结

第3章 新微观混合机理模型的构建

3.1 涡旋速度方程的推导

3.2 物料混合、反应耦合模型的建立

3.3 探讨各参数的影响

3.4 小结

第4章 结论与展望

4.1 结论

4.2 展望

参考文献

致谢

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