直接硼氢化钠-过氧化氢燃料电池纳米阳极催化剂的研究

摘要

直接硼氢化钠-过氧化氢燃料电池(DBHFC)是一种用硼氢化钠(NaBH4)作为燃料，直接转化为电能的装置，具有理论比能量大(9.3Wh g?1)、理论开路电压高(3.01V)等优点而引起研究者的广泛关注。而阳极催化剂是影响DBHFC性能的重要因素之一，目前，DBHFC常用的阳极催化剂主要为贵金属，如Pt、Au、Pd等，高昂的催化剂成本严重的阻碍了DBHFC的商业化。而通过在贵金属中掺杂3d过渡态金属，能有效地改善催化剂的性能，降低催化剂成本，提高燃料利用率。
　　本论文将3d过渡态金属Fe掺杂于贵金属Pt和Au中，制备出一系列相对催化活性较高和相对成本较低的DBHFC阳极催化剂。主要研究内容如下：
　　1、采用浸渍还原法制备了不同原子比的Au-Fe/C双金属催化剂，通过循环伏安(CV)、计时电流测试(CA)、计时电位测试(CP)等电化学测试方法，研究了催化剂对BH4?的电催化氧化行为、电化学活性面积，并将Au-Fe/C催化剂作为DBHFC阳极催化剂进行电池性能测试，研究结果表明：虽然Au-Fe/C具有较高的电化学活性和电池性能，其中Au50Fe50/C具有最大的电化学活性和电池性能，其最大功率密度为34.9mW cm-2，而在同等测试条件下的Au/C催化剂的最大功率密度只有21.8mW cm-2。
　　2、采用浸渍还原法制备了不同原子比的Pt-Fe/C双金属催化剂，通过TEM和XRD测试，对催化剂的形貌和结构进行了表征，通过CV分析了催化剂BH4?催化氧化的电化学行为和电化学活性面积，进一步分析了催化剂性能提高的原因，催化剂的DBHFC测试结果表明Pt-Fe/C双金属催化剂的电池性能要优于单金属Pt/C，其中Pt67Fe33/C的功率密度最大，其最大功率密度为65mW cm-2高于而同等测试条件下的Pt/C催化剂(35mW cm-2)。
　　3、从动力学的角度，研究了Au-Fe/C和Pt-Fe/C电极上的氧化行为，以及BH4?的电催化氧化过程中的相关动力学特性。求得BH4ˉ在Au/C和Au-Fe/C、Pt/C和Pt-Fe/C电极上氧化转移的电子数以及BH4?在Au/C和Au50Fe50/C电极在电位为-0.1 V时、Pt/C和Pt67Fe33/C电极在电位为-0.5V时电催化氧化反应的表观活化能Ea。

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第1章 绪论

1.1 引言

1.2 燃料电池的概述

1.3 直接硼氢化钠燃料电池的概述

1.4 直接硼氢化钠燃料电池的研究进展

1.5 本论文的研究意义及其主要研究内容

第2章 实验材料和实验方法

2.1 实验试剂和仪器设备

2.2 催化剂的物理表征

2.3 催化剂的电化学性能测试

2.4 单电池测试

第3章 碳载Au-Fe纳米催化剂的制备及其在DBHFC中的应用研究

3.1 引言

3.2 Au-Fe/C催化剂的制备

3.3 Au-Fe/C催化剂的物理表征

3.4 Au-Fe/C催化剂的电化学性能

3.5 DBHFC单电池性能研究

3.6 本章小结

第4章 碳载Pt-Fe纳米催化剂的制备及其在DBHFC中的应用研究

4.1 引言

4.2 Pt-Fe/C催化剂的制备

4.3 Pt-Fe/C催化剂的物理表征

4.4 Au-Fe/C催化剂的电化学性能

4.5 DBHFC单电池性能研究

4.6 本章小结

第5章 Au-Fe/C和Pt-Fe/C催化剂电极上BH4-的电催化氧化动力学特性研究

5.1 引言

5.2 实验部分

5.3 实验结果与讨论

5.4 本章小结

第6章 总结与展望

6.1 总结

6.2 展望

参考文献

致谢

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