FeⅡEDTA络合吸收脱硝液的铁碳微电解再生性能与机理

摘要

氮氧化物（NOx）是大气主要污染物之一，有效控制NOx排放对大气环境的改善至关重要。络合吸收法通过添加亚铁络合剂与NO形成易溶的络合物，能有效吸收烟气中的NO，具有吸收速率快、吸收效率高、与现有湿法脱硫系统相容等优点，在燃煤工业锅炉烟气脱硝领域应用前景广阔。对于该技术，络合脱硝液（FeIIEDTA(NO)和FeⅢEDTA）的经济高效与高选择性还原是关键步骤，也是研究的热点和难点。本论文采用价廉易制的铁碳材料为还原剂，开展络合吸收脱硝液的铁碳还原性能与机理实验研究，主要研究内容和结论如下：
　　（1）开展了铁碳还原FeIIEDTA(NO)的性能和机理研究。比较了活性炭、铁粉和铁碳对FeIIEDTA(NO)的去除效果，考察了铁碳质量比、溶液初始pH值、FeIIEDTA(NO)初始浓度等因素对 FeIIEDTA(NO)还原速率的影响和不同初始 pH值条件下还原产物的组成，探讨了铁碳还原FeIIEDTA(NO)的反应机理和反应动力学。实验结果表明，在相同条件下，铁碳对FeIIEDTA(NO)的去除效果要远优于铁粉和活性炭。铁碳质量比为2时 FeIIEDTA(NO)的去除效率最佳，降低 pH可以提高铁碳对FeIIEDTA(NO)的去除效率。铁碳微电解还原FeIIEDTA(NO)的还原产物有NH4+、N2及N2O，而且pH对还原产物的选择性有一定的影响。铁碳还原FeIIEDTA(NO)的反应是关于FeIIEDTA(NO)的一级反应。
　　（2）开展了铁碳还原FeⅢEDTA的性能研究。比较了铁碳和铁粉在不同搅拌速度下对FeⅢEDTA的还原，系统探讨了铁碳质量比，O2浓度，铁碳中Fe与FeⅢEDTA的摩尔比，pH值和FeⅢEDTA初始浓度对铁碳还原FeⅢEDTA性能的影响，考察了Fe/AC投加前后NO吸收效率的变化。实验结果表明，铁碳微电解反应能有效还原FeⅢEDTA。增大O2浓度和pH会明显降低FeⅢEDTA的还原速率，且在有氧条件下，铁碳材料表面有氢氧化合物γ-FeOOH的生成；增大搅拌速度、铁碳中 Fe与 FeⅢEDTA的摩尔比和 FeⅢEDTA的初始浓度可提高 FeⅢ-EDTA的还原速率。铁碳还原FeIIIEDTA的反应速率常数随着FeIIIEDTA初始浓度的上升而增加。
　　（3）开展了FeIIEDTA络合吸收-铁碳还原脱氮同步实验研究，重点比较活性碳、铁粉和铁碳体系同步实验性能，分析了气流速度、O2含量及Fe/FeIIEDTA摩尔比等因素对再生络合液吸收 NO的影响。实验结果表明，较铁粉体系，铁碳微电解还原络合吸收液，能更好实现络合吸收与还原的同步，提高脱硝效率。

目录

声明

第1章 绪论

1.1 前言

1.2 氮氧化物的种类、来源及危害

1.3 氮氧化物控制技术

1.4 亚铁螯合剂液相络合法研究进展

1.5 课题研究思路及主要内容

第2章 铁碳材料还原络合脱硝液中FeIIEDTA(NO)的性能与机理

2.1 实验试剂及仪器

2.2 实验装置及流程

2.3 分析与检测

2.4 实验结果与讨论

2.5 本章小结

第3章 铁碳材料还原络合脱硝液中FeIIIEDTA的性能

3.1 实验试剂及仪器

3.2 实验装置及流程

3.3 实验材料的表征

3.4 分析与检测

3.5 结果与讨论

3.6 本章小结

第4章 FeIIEDTA络合吸收-铁碳还原脱氮同步实验研究

4.1 实验试剂及仪器

4.2 实验装置及流程

4.3 检测及分析方法

4.4 实验结果与讨论

4.5 本章小结

第5章 结论与展望

5.1 结论

5.2 创新点

5.3 建议与展望

参考文献

致谢

附录：攻读硕士期间发表的学术论文