UiO-66系列MOFs材料对U(VI)的吸附探究

摘要

近年来，传统能源消耗加快，气候变化问题日益凸显，因此核能成为各个国家和地区能源开发的重要选择。但是核安全和环境问题是制约核电发展的瓶颈，问题的解决与放射性废水处理，尤其是放射性废水中铀的移除富集和海水中提铀等息息相关。因此寻找高效、快速和良好选择性的铀分离纳米多孔材料具有重要意义。金属-有机骨架材料（MOFs）作为纳米多孔材料家族的新成员，因为多孔性、大比表面积、结构的多样性受到越来越多的关注和研究。因为UiO-66系列 MOFs具有良好的热稳定性、水溶液稳定性和官能团修饰多样化，并且氨基和羧基都是很好的U(VI)配位官能团，所以本论文分别采用溶剂热法和水浴反应合成了UiO-66、其氨基衍生物UiO-66-NH2和其双羧酸衍生物UiO-66-2COOH三种MOFs材料，对材料进行了粉末 X射线衍射（PXRD）、红外、热重分析和氮气吸附表征。表征的结果证明三种材料的成功合成，且具有良好的热稳定性和水溶液稳定性、大的比表面积和功能化成功。
　　采用静态批示法研究了常规条件下 UiO-66、UiO-66-NH2和UiO-66-2COOH三种材料对U(VI)吸附行为，考察了溶液pH值影响、吸附时间、U(VI)起始浓度、离子强度和U(VI)选择性吸附等。实验结果表明，三种材料对U(VI)吸附容量大，吸附速率快。其中，UiO-66和UiO-66-NH2在溶液pH=5.5时，U(VI)吸附容量为110 mg/g左右，在4 h左右到达吸附平衡。而UiO-66-2COOH更是在溶液pH=3.0时，在1h内达到吸附平衡，且吸附容量有120 mg/g。特别注意的是，三种材料都对U(VI)有良好的选择吸附效果。经过吸附等温线研究，三种材料都是均一的单层化学吸附。与已发表的文献中报道的其他MOFs对比，UiO-66系列的三种材料都比MIL-101和MIL-101-NH2吸附性能好，但是也都比不上MIL-101合成后修饰氨基系列的材料、MOF-76和磷酸脲改性的UiO-68等MOFs材料。但是从合成方法和难易程度来说的话，UiO-66系列都可以通过一步合成的方法还有选用的相应试剂便宜。尤其是 UiO-66-2COOH可通过简单的水浴反应得到数十克产品，并且无须使用化学有机试剂和复杂的反应装置。综上所述，UiO-66系列三种材料是移除或富集U(VI)和海水提铀的潜在候选材料，本论文希望能为评价MOFs材料在放射性废水处理的应用提供参考。

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第1章 绪 论

1.1 课题研究的背景及意义

1.2 国内外研究现状

1.3 本文研究的主要内容

第2章 实验部分

2.1 实验原料与试剂

2.2 实验仪器

2.3 溶液配制

2.4 吸附试验

2.5 实验技术路线

第3章 UiO-66及其氨基衍生物(UiO-66-NH2)制备表征及吸附U(VI)研究

3.1 UiO-66和UiO-66-NH2的制备

3.2 材料表征

3.3 吸附试验

3.4 小结

第4章 UiO-66双羧基衍生物（UiO-66-2COOH）的制备和吸附U(VI)研究

4.1 UiO-66双羧基衍生物(UiO-66-2COOH)的制备

4.2 UiO-66-2COOH表征

4.3 UiO-66-2COOH吸附U(VI)探究

4.4 小结

第5章 总 结

参考文献

攻读学位期间的科研成果

致谢