贵州喀斯特环境土壤剖面形成过程中铀、钍的演化及其环境有效性

摘要

喀斯特地区广泛分布着碳酸盐岩风化土壤，近年来，喀斯特地区的环境问题越来越受到众多学者的广泛关注，尤其是土壤中出现的氡异常，给环境带来威胁。有研究表明，土壤中氡异常与铀（U）、钍（Th）等放射性核素有关，而在碳酸盐岩风化土壤中U、Th均出现显著富集的现象，这些富集的U、Th是否会成为向环境释放的污染源，还不得而知。本文正是以此为出发点开展工作，从贵州喀斯特地区采集了5条不同时代碳酸盐岩发育的风化剖面为研究对象，运用相关性分析和质量平衡计算方法，研究了这些剖面中U、Th的分布特征及其在土壤演化过程中的地球化学行为，探讨了U、Th与pH、有机质及主量元素的相关性，分析了影响 U、Th分布的因素；运用元素赋存形态研究中广泛应用的连续化学提取技术，探究 U、Th在碳酸盐岩风化剖面中的赋存形态及其环境活性。通过本研究，增进对 U、Th环境地球化学循环的了解，同时为开展喀斯特区域上放射性环境质量评价、土壤修复提供理论依据。本项研究获得了以下认识：
　　（1）由不同基岩发育成的碳酸盐岩风化剖面，石灰岩的风化程度高于白云岩的风化程度。
　　（2）由于不同碳酸盐岩风化剖面所处的环境差异，导致各剖面上 U、Th含量与 pH、主量元素含量、有机质含量等的相关性不一致，影响 U、Th在剖面中分布的因素可能是多元的，是综合作用的结果。
　　（3）不同时代基岩发育而成的风化剖面，均未检测出可交换态U，U含量最多的三个相态是：残渣态>碳酸盐结合态>无定型铁锰氧化物/氢氧化物结合态。Th主要分布在三个相态中：残渣态、无定型铁锰氧化物/氢氧化物结合态和晶质铁锰氧化物/氢氧化物结合态，说明 Th主要分布在原生和次生的残余物中。
　　（4）碳酸盐岩风化剖面在进一步演化过程中，U、Th在各相态之间均出现了转移或再分配。对于 U，随剖面演化，残渣态 U趋于分解，碳酸盐结合态U趋于增加，其他相态U也会由于环境的差异出现减小或增加趋势；而Th在剖面演化过程中各个相态均存在较少或增加的可能，且在风化的不同阶段可能转化或转移的形式不同；U和 Th的无定型铁锰氧化物/氢氧化物结合态和晶质铁锰氧化物/氢氧化物结合态之间均会相互转化。
　　（5）5条研究剖面中，大方剖面、田坝桥剖面、铜仁剖面、猴场剖面的惰性态 U所占比例>活性态 U所占比例>潜在活性态 U所占比例，而在凤冈剖面中，惰性态 U所占比例（平均值为64.07％）>潜在活性态 U所占比例（平均值为20.29%）>活性态U所占比例（平均值为15.64%）。而各剖面中Th所占比例均表现为相同的趋势，即惰性态>潜在活性态>活性态。
　　（6）关于活性态+潜在活性态 U所占比例，铜仁剖面（平均值为44.52％）>田坝桥剖面（平均值为40.46％）>猴场剖面（平均值为38.20％）>凤冈剖面（平均值为35.93％）>大方剖面（平均值为30.05％）；而活性态+潜在活性态 Th所占比例，凤冈剖面（平均值为55.08%）>铜仁剖面（平均值为51.83%）>猴场剖面（平均值为49.32%）>田坝桥剖面（平均值为28.23%）>大方剖面（平均值为15.68%）。铜仁剖面和田坝桥剖面土壤中活性态+潜在活性态 U比例达到40%以上，凤冈、铜仁以及猴场剖面这三个剖面土壤的活性态+潜在活性态Th比例都达到50%左右，对这几个剖面土壤的环境效应应给予高度重视。

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第一章 绪 论

1.1 选题依据及研究意义

1.2 国内外研究现状

1.3 研究内容

1.4 论文的技术路线及创新之处

第二章 研究区概况、样品采集及分析测试方法

2.1 采集样品区域概况及样品预处理

2.2 实验试剂及配制方法

2.3 实验中所用的主要仪器及其型号

2.4 实验方法

第三章 碳酸盐岩风化剖面中铀、钍的演化

3.1 碳酸盐岩风化剖面的发育特征

3.2 碳酸盐岩风化剖面中铀的演化

3.3 碳酸盐岩风化剖面中钍的演化

3.4 实验操作精度分析

3.5 本章小结

第四章 碳酸盐岩风化剖面中铀、钍的环境有效性

4.1 土壤剖面铀的化学形态

4.2 土壤剖面铀的环境有效性

4.3 土壤剖面钍的化学形态

4.4 土壤剖面钍的环境有效性

4.5 实验精度分析

4.6 本章小结

第五章 结论与展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

附表

攻读硕士学位期间发表的论文

致谢