基于有机电化学晶体管的miRNA生物传感器的制备及性能研究

摘要

本文利用丝网印刷技术制备了不同长度的有机电化学晶体管(OECTs)源漏电极;并对栅极进行了界面修饰，以此为基础构建了基于OECTs的葡萄糖和小分子RNA(miRNA21)生物传感器。通过OECTs器件传输特性(Transfer characteristics)和器件输出特性(Output characteristics)研究对器件响应性能进行了评价。采用循环伏安法(CV)、电化学交流阻抗法(EIS)、电流-时间曲线(i-t)等方法对栅电极界面修饰的各个步骤、葡萄糖和miRNA21检测性能等进行了详细研究。在最优的实验条件下，所制备的有机电化学晶体管生物传感器对葡萄糖和miRNA21有好的传感检测性能，具有一定的应用前景。
　　本研究主要内容包括：⑴制备了不同长度的有机电化学晶体管源漏极，研究了不同源漏极长度、栅电极材料对所制备OECTs器件传输特性（Ids-Vgs曲线）和输出性能的影响。将有机电化学晶体管器件作为信号转换/放大装置，以不同表面修饰的金电极作为OECTs栅电极，构建了基于OECTs的葡萄糖生物传感器。实验结果表明:在所研究的源漏极长度范围内(0.12-1.2 mm)，源漏极长度越大，所制备OECTs源漏电极初始电流越小，但都具有较好的调控性能。栅电极材料对OECTs器件传输特性（Ids-Vgs曲线）有一定影响。所研究的栅电极中，在其他条件相同的情况下，以Pt电极作为OECTs栅极时，Ids随Vgs变化较灵敏。不同源漏极长度（0.12-1.2 mm范围内）的有机电化学晶体管葡萄糖生物传感器对葡萄糖检测性能基本一致。⑵通过Au-S键将DNA捕获探针（与miRNA21互补）固定至裸金电极表面，并对探针固定条件进行了优化。以固定探针的金电极作为栅极，构建基于有机电化学晶体管的无标记miRNA21生物传感器，并对其性能进行了详细研究。在优化的实验条件下，对miRNA21检测线性范围为5 nM-80 nM;检测灵敏度为1.768μM-1，检测下限为5 pM;且该传感器具有较好的选择性和重现性。⑶在裸电极表面通过电沉积方法修饰纳米金，通过Au-S键将DNA捕获探针（与miRNA21互补）固定至纳米金/裸金电极表面，获得了探针/纳米金/金(MCH/HS-probe/Au NPs/Au)电极，以此修饰电极作为OECTs栅电极，构建了基于纳米金信号放大效应的无标记有机电化学晶体管生物传感器用于检测miRNA21。结果如下，检测线性范围为1 nM-50 nM;检测灵敏度为7.894μM-1，检测下限为2 pM;且该传感器具有较好的选择性和重现性。

目录

摘要

第一章 绪论

1．1 纳米金概述

1．1．1 纳米金介绍

1．1．2 纳米金的性质

1．1．3 纳米金的制备

1．1．4 纳米金的应用

1．2 有机薄膜晶体管

1．2．1 有机薄膜晶体管简介

1．2．2 有机电化学晶体管的简介

1．3 miRNA传感器

1．3．1 miRNA简介

1．3．2 miRNA与疾病

1．3．3 miRNA的检测方法

1．4 本文构思

第二章 不同源漏极长度对有机电化学晶体管性能影响的研究

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 试剂与仪器

2．2．2 OECTs器件的制备

2．2．3 OECTs器件性能测试及葡萄糖传感检测

2．2．4 栅电极处理及界面修饰

2．3 结果与讨论

2．3．1 不同源漏极长度对OECT器件制备的影响

2．3．2 不同源漏极长度对OECTs器件性能的测试

2．3．3 改变不同的栅电极对OECTs器件性能的影响

2．3．4 OECTs对葡萄糖的电化学检测

2．4 小结

第三章 有机电化学晶体管检测miRNA21

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 试剂与仪器

3．2．2 源漏电极及巯基化探针gate电极的制备

3．2．3 有机电化学晶体管传感器检测miRNA21

3．3 结果与讨论

3．3．1 gate电极界面修饰与表征

3．3．2 OECTs器件性能测试

3．3．3 探针浓度、探针固定时间、MCH浓度、MCH浸泡时间的优化

3．3．4 MCH／HS-probe／Au电极杂交前后Ids-t曲线检测特性

3．3．5 栅极电压(Vg)的优化

3．3．6 MCH／HS-probe／Au电极检测miRNA21的分析性能

3．4 小结

第四章 基于纳米金信号放大效应的有机电化学晶体管检测miRNA21

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 试剂与仪器

4．2．2 源漏电极的制备

4．2．3 纳米金及栅电极的制备

4．2．4 有机电化学晶体管传感器检测miRNA21

4．3 结果与讨论

4．3．1 栅电极界面的修饰与表征

4．3．2 优化裸金上的镀金时间

4．3．3 MCH／HS-probe／AuNPs电极杂交前后Ids-t曲线检测特性

4．3．4 优化金电极电沉积金后的栅极电压(Vg)

4．4 小结

总结

参考文献

附录 攻读学位期间发表的相关论文

致谢

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