正丁烷氧化脱氢反应研究

摘要

丁烯和1，3-丁二烯是合成树脂、橡胶和棉纶等的重要原料，需求量也在不断增加。丁烷氧化脱氢作为一条经济高效的路线而被人们广泛关注。在氧化脱氢反应中产物烯烃由于活性较高，易深度氧化，烯烃选择性受到限制。因此，选择新型高效的催化剂是此反应的关键。碳材料和类水滑石复合氧化物因具有很多特性，诸如：高比表面积、表面酸碱性和可调控形貌等，而引起了众多研究者的广泛关注。最近一些报道显示，碳材料和类水滑石复合氧化物在催化烷烃氧化脱氢方面均显示了很好的催化效果。因此，如何通过改性修饰进一步提高催化剂的催化性能具有很大的研究意义。
　　本文制备了一系列催化丁烷氧化脱氢制C4烯烃的新型高效催化剂，主要包括：有序介孔碳(OMC)催化剂、不同氧化剂改性及P改性的介孔碳催化剂和不同配比、不同焙烧温度下的NiAl类水滑石复合氧化物以及掺杂不同阳离子对类水滑石改性后的复合氧化物催化剂。本文采用固定床一步法对工艺参数进行优化。

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第1章 绪论

1.1 前言

1.2 C4烯烃的生产工艺研究

1.2.1 分离法

1.2.2 脱氢法

1.3 氧化脱氢法制备C4烯烃常用催化剂

1.3.1 钒基催化剂

1.3.2 钼基催化剂

1.3.3 铬系催化剂

1.3.4 铁系催化剂

1.3.5 贵金属体系催化剂

1.4 碳材料在多相催化剂中的应用

1.4.1 碳材料作为催化剂载体

1.4.2 碳材料作为催化剂

1.5 类水滑石结构及应用

1.5.1 水滑石的组成及结构

1.5.2 类水滑石制备方法

1.5.3 类水滑石复合氧化物的应用

1.6 本论文的创新性及研究内容

第2章 实验部分

2.1 实验原料及仪器设备

2.2 实验仪器

2.3 催化剂的制备

2.3.1 制备及改性介孔碳

2.3.2 P-OMC-UV/H催化剂的制备

2.3.3 NiAlO类水滑石复合氧化物催化剂

2.3.4 NiO和NiO/γ-Al2O3催化剂的制备

2.4 催化剂的表征

2.4.1 X射线衍射仪(XRD)

2.4.2 孔径和比表面积的测定(BET)

2.4.3 拉曼光谱(Raman)

2.4.4 傅立叶红外光谱(FT-IR)

2.4.5 X射线光电子能谱(XPS)

2.4.6 热重分析(TG-DTA)

2.4.7 CO2程序升温脱附(CO2-TPD)

2.4.8 程序升温还原(H2-TPR)

2.4.9 紫外可见(UV-vis)

2.4.10 扫描电子显微镜(FE-SEM)

2.4.11 超高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)

2.5 催化剂性能评价

2.6 产物分析

参考文献

附录A 攻读学位期间所发表的学术论文和专利目录

致谢