磁性氧化石墨烯/分子印迹复合材料对水体中双酚A的吸附研究

摘要

近年来，双酚A对人体和生物内分泌系统的危害引起了人们的广泛关注。传统的方法虽然也能去除水体中的双酚A，但是去除效果不佳且在与其他污染物共存的条件下不能有针对性的去除目标污染物。本实验通过采用一种新型的且对目标污染物具有高效选择性的分子印迹复合材料对水体中的双酚A进行特异性吸附研究，主要实验内容如下:
　　(1)以磁性氧化石墨烯为载体，双酚A(BPA)为模板分子，甲基丙烯酸(MAA)为功能单体，二甲基丙烯酸乙二醇酯(EGDMA)为交联剂，偶氮二异丁腈(AIBN)为致引剂、二甲基亚砜(DMSO)作为溶剂合成磁性氧化石墨烯/分子印迹复合材料（GO-Fe3O4/MMIPs）。并保证在其他条件相同的情况下，不添加模板分子制备非印迹复合材料(GO-Fe3O4/MNIPs)。同时结合傅里叶红外变换光谱(FTIR)、场发射扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、振动样品磁强计(VSM)等表征手段判断材料是否制备成功。结果表明:双酚A成功印迹在磁性氧化石墨烯表面，且制备所得印迹复合材料饱和磁强度为6.33 emu g-1，具有优良的磁性，能够快速实现固液分离。
　　(2)将实验制备所得的GO-Fe3O4/MMIPs、GO-Fe3O4/MNIPs对水体中双酚A进行吸附研究。并通过考察pH、吸附时间、BPA初始浓度、吸附温度以及离子强度等影响因素对目标污染物吸附效率的影响，筛选出分子印迹复合材料处理双酚A的最佳条件。实验结果表明:当pH=6.0，吸附时间为40 min，双酚A初始浓度为500 mg/L、反应温度为25℃时，GO-Fe3O4/MMIPs对双酚A的吸附效果可达到472.68 mg/g。此外，还通过比较磁性氧化石墨烯/分子印迹复合材料对2，4-二氯苯酚、苯酚的吸附效果，探究氧化石墨烯/分子印迹复合材料对BPA的特异性吸附性能。结果表明:所制备的印迹复合材料对2，4-二氯苯酚和苯酚的选择性常数分别为1.02和1.01，对双酚A具有良好的选择性。
　　(3)通过建立吸附动力学、吸附等温线、Scatchard等模型来研究GO-Fe3O4/MMIPs对双酚A的吸附机理。结果表明:Langmuir吸附等温线模型可以更好的描述GO-Fe3O4/MMIPs和GO-Fe3O4/MNIPs对双酚A的吸附平衡过程;GO-Fe3O4/MMIPs对双酚A的吸附过程更符合准二级动力学模型。另外，在吸附平衡过程中，GO-Fe3O4/MMIPs吸附双酚A时可能存在特异性结合位点或非特异性两类结合位点，而GO-Fe3O4/MNIPs对双酚A只有一类结合位点。
　　(4)对GO-Fe3O4/MMIPs的重复使用性能进行研究。结果发现:该材料重复使用5次后，吸附容量基本不发生变化。

目录

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摘要

插图索引

附表索引

第一章 绪论

1．1 双酚A的基本概况

1．1．1 双酚A的来源

1．1．2 双酚A的污染现状

1．1．3 双酚A的危害

1．2 双酚A的处理方法研究现状

1．2．1 生物降解方法

1．2．2 化学氧化法

1．2．3 吸附法

1．3 分子印迹技术

1．3．1 分子印迹技术的基本原理’’

1．3．2 分子印迹技术的分类

1．3．3 分子印迹材料的制备

1．4 分子印迹技术在水体修复中的应用

1．4．1 分子印迹材料在水体修复中的应用

1．4．2 分子印迹复合材料在水体修复中的应用

1．5 研究内容与意义

1．5．1 研究内容

1．5．2 研究意义

1．5．3 研究方案

第二章 磁性氧化石墨烯／分子印迹复合材料的制备

2．1 前言

2．2 实验材料与方法

2．2．1 仪器与设备

2．2．2 主要试剂

2．2．3 实验目的

2．2．4 实验方法

2．2．5 实验方案

2．3 结果与讨论

2．3．1 场发射扫描电镜(SEM)结果分析

2．3．2 X射线衍射(XRD)结果分析

2．3．3 红外光谱(FTIR)结果分析

2．3．4 振动样品磁强计(VSM)结果分析

2．3．5 zeta电位结果分析

2．3．6 其他材料对双酚A吸附效果比较分析

2．3．7 磁性氧化石墨烯／分子印迹复合材料对双酚A的选择性效果

2．4 小结

第三章 磁性氧化石墨烯／分子印迹复合材料的对双酚A的选择性吸附研究

3．1 前言

3．2 实验材料与方法

3．2．1 仪器和设备

3．2．2 主要试剂

3．2．3 实验目的

3．2．4 实验方法

3．3 结果与讨论

3．3．1 pH对吸附效果的影响

3．3．2 反应时间对吸附效果的影响

3．3．3 初始浓度对吸附效果的影响

3．3．4 温度对吸附效果的影响

3．3．5 离子强度对吸附效果的影响

3．3．6 对双酚A的选择性吸附效果

3．3．7 重复使用效果

3．4 小结

第四章 磁性氧化石墨烯／分子印迹复合材料对双酚A吸附的机理研究

4．1 引言

4．2 Scatchard模型

4．3 吸附等温线模型

4．3．1 Langmuir模型

4．3．2 Freundlich模型

4．3．3 吸附等温线模型拟合

4．4 吸附动力学模型

4．4．1 动力学模型

4．4．2 动力学模型拟合

4．5 总结

第五章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

攻读硕士学位期间所发表的学术论文目录

致谢