稀土硅酸盐单晶纳米线的可控合成及其光子学特性研究

摘要

近年来，微纳尺度的硅基光子学以其低成本、小尺寸以及与标准的CMOS工艺兼容的优点对信息技术的发展过程起到了非常关键的推动作用，因此也吸引了大批科学家的广泛关注。硅基光子学的主要研究领域包括高性能的硅基光源、放大器、调制器以及探测器等基本光子器件。目前，高速的硅基光调制器和探测器已经有许多研究报道，然而，由于硅是间接带隙半导体，发光效率很低，因此硅基光源或放大器目前还面临比较大的挑战。研究人员主要通过量子效应以及在硅材料中引入发光中心来提高硅基材料的发光效率。由于Er3+离子近红外发光与通信波段低损耗窗口相吻合，因此Er3+掺杂的硅基兼容材料是近年来研究的热点。前期的研究结果发现，铒硅酸盐化合物中的稀土离子浓度比传统的铒掺杂的硅基材料要高2-3个数量级，而且100%的铒离子都具有光学活性，这一特性使其成为实现硅基可集成高增益有源器件最具潜力的材料。本文采用化学气相沉积法制备了不同种类的铒硅酸盐或铒镱硅酸盐单晶纳米线，系统地研究了所制备样品的形貌、元素组成，结构特点以及Er3+浓度对纳米线上转换发光和近红外发光特性的影响，并构建了基于Si-(Er/Yb)2Si2O7核壳结构单晶纳米线亚微米通讯光放大器，实现了基于单根Er2SiO5单晶纳米线的温度传感器等光子学器件。本文取得的几项主要研究成果如下：
　　1.首次采用化学气相沉积法成功合成了(ErxYb1-x)3Cl(SiO4)2单晶结构纳米线，并通过调控源材料中Er3+离子和Yb3+的摩尔比成功实现了纳米线中Er3+离子浓度的可调。分别研究了不同Er3+离子浓度纳米线的上转换发光和近红外发光特性，实验结果表明纳米线中Er3+离子的上转换发光最强对应的浓度约为1.2×1022cm-3，而对于近红外发光，在浓度约为0.48×1022cm-3时发光最强，说明随着Er3+离子浓度的变化，上转换发光与红外发光之间存在竞争关系。同时，通过研究不同Er3+离子浓度纳米线的近红外发光寿命，发现浓度为0.48×1022cm-3的样品具有最长的近红外发光寿命约为2.8ms。这为实现高增益的微纳尺度光放大器提供了新材料。
　　2利用化学气相沉积法首次可控合成了核层和壳层尺寸可调的Si-(Er/Yb)2Si2O7核-壳结构单晶纳米线。通过有限元方法对纳米线进行光模式分析，结果表明对于总直径为600nm的纳米线，随着硅核直径尺寸的增加，对1.53μm波长的光限域因子逐渐增大。二维模式分析和三维的光传导分析结果均表明对于总直径为600nm，硅核层直径为300nm的纳米线，对1.5μm的光能量具有最佳的限域效果（>92%），非常有意义的一点是光能量恰好局域在壳层与核层的交界处的增益介质中，而且能沿着纳米线的径向方向有效地传输，这对于实现高的信号光增益非常有利。根据模拟结果，我们通过控制反应条件，成功制备了具有最佳尺寸结构的核壳纳米线，并利用倏逝波耦合原理系统测试了Er/Yb硅酸盐单晶核-壳结构纳米线的损耗和增益，实验结果表明纳米线的损耗随着硅核尺寸的增大而减少，这与理论模拟的结果基本一致。同时，我们在单根亚微米尺寸的纳米线上获得了约20dB/mm的净增益，首次实现了亚微米尺度高增益的通信光放大器，向芯片级集成光子学的发展迈出了重要的一步。
　　3，利用化学气相沉积法首次合成了单晶Er2SiO5纳米线，系统研究了纳米线的发光和光波导性能，利用Er3+离子在980nm激发下的上转换发光特性，首次在单根纳米线上实现了光学温度传感器。研究表明，该单根纳米线温度计的灵敏度高达9.05×10-3 K-1，比以往铒掺杂氧化物的灵敏度高一个数量级，与铒掺杂的氟化物基质材料的灵敏度相当。这一研究结果表明单晶硅酸盐纳米线在硅基光电子学和光学温度传感领域有非常潜在的应用价值。
　　4，论文最后一章还通过化学气相沉积法合成了高质量的单晶全无机钙钛矿CsPbBr3纳米棒,并系统研究了全无机钙钛矿多光子泵浦的激射性能，研究结果表明，在800nm和1200nm的光激发下，CsPbBr3纳米棒可以实现低阈值高品质因数的双光子和三光子泵浦的激射；并且通过多光子泵浦的激射模式的蓝移，可以观察到明显的半导体的带隙填充效应；此外实验结果还证明CsPbBr3纳米棒可以在一个很宽的红外波段（700nm-1400nm）实现多光子泵浦的激射。这一研究结果拓宽了全无机钙钛矿材料在非线性光学以及集成光子学系统的应用。

目录

声明

第1章 绪 论

1.1引言

1.2纳米技术简介

1.3稀土硅酸盐纳米线的研究背景和进展

1.4 Er/Yb硅酸盐单晶纳米线的光子学应用

1.5本论文的研究目的、内容和意义

1.6实验设备与试剂

第2章 铒镱硅酸盐单晶纳米线的合成及其光学特性研究

2.1引言

2.2实验细节

2.3结果与讨论

2.4本章小结

第3章 基于铒镱硅酸盐核壳结构纳米线的亚微米通讯光放大器研究

3.1引言

3.2理论计算与模拟

3.3实验细节

3.4结果与讨论

3.5本章小结

第4章 基于硅酸盐纳米线的光学温度传感器

4.1引言

4.2实验细节

4.3结果与讨论

4.4本章小结

第5章 全无机钙钛矿纳米结构的多光子泵浦的激光器

5.1引言

5.2实验细节

5.3结果与讨论

5.4本章小结

结论与展望

1、主要研究成果与结论

2、后续工作计划与展望

参考文献

附录A 攻读学位期间所发表的学术论文

附录B 攻读学位期间参加学术会议

附录C 攻读学位期间所获奖项

附录D 攻读学位期间所申请的专利

附录E 攻读学位期间所参与的研究项目

致谢