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【6h】

Au气凝胶和Au/Pd核/壳纳米线的制备及其催化特性

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第1章 绪论

1.1 贵金属气凝胶的合成及其应用

1.2 Au基核壳纳米材料及其电催化氧化

1.3 本文思路

第2章 Au气凝胶的制备

2.1 前言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 小结

第3章 Au气凝胶催化对硝基苯酚还原及其在表面增强拉曼上的应用

3.1 前言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 小结

第4章 Au/Pd核/壳纳米线的合成及表征

4.1 前言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 小结

第5章Au/Pd核/壳纳米线对乙醇和甲酸的电催化氧化

5.1 前言

5.2 实验部分

5.3 结果与讨论

5.4 小结

结论

参考文献

附录 攻读学位期间论文发表情况

致谢

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摘要

贵金属纳米材料在能源、分析、有机合成等领域,具有广泛的应用前景。发展形貌、尺寸可控合成技术是建立贵金属纳米材料的性能与结构、尺度的关联、推动其商业化应用的前提。基于此,本论文发展了 Au气凝胶和 Au/Pd核/壳纳米线的合成技术,并研究了其催化或光学性能。具体内容如下:
  (1)在室温下,不需任何表面活性剂一步快速合成了Au气凝胶,并探究了其催化性能和表面增强拉曼散射(SERS)效应。结果表明:Au气凝胶能够有效地催化对硝基苯酚的还原,并且具有超强的催化稳定性:在18次的循环使用中,其催化性能基本保持不变。此外,Au气凝胶也是良好 SERS基底,对罗丹明6G探针分子的SERS增强因子达到~104。
  (2)采用双表面活性剂技术,一步合成了锯齿状 Au/Pd核/壳结构纳米线。采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、粉末X-射线衍射(XRD)、元素分布成像等技术对其进行了表征,提出了金属置换、定向聚集、定点生长多过程复合的形成机理。研究表明:通过控制 Au和 Pd前驱体的比例,可以实现纳米线表面 Pd壳的形貌和厚度的调控,得到了组成、形貌可调的一系列 Au/Pd核/壳结构纳米线。
  (3)研究了 Au/Pd核/壳结构纳米线对乙醇和甲酸电催化氧化性能,探索了其组成、结构和催化性能的关联。所有的Au/Pd核/壳纳米线对乙醇和甲酸都具有良好的催化活性,但对于不同的催化反应,其催化稳定性依赖于Au:Pd原子组成比。优化条件下的 Au50Pd50纳米线对乙醇具有最好的催化活性和稳定性,其活性(~8.6 mA?cm?2)是商业Pd/C的8倍;Au36Pd64纳米线对甲酸具有最好的催化活性和稳定性,其活性(~2.37 mA?cm?2)是商业Pd/C的2倍。

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