二十面体金属钯纳米颗粒催化性能研究

摘要

金属纳米颗粒的形貌对催化性能的影响倍受关注。近年来，金属纳米颗粒的形貌控制合成取得了一定进展，但有关一定形貌的金属纳米颗粒的催化性能研究鲜有报道。钯作为一种重要的铂族元素一直吸引着人们的广泛关注，被普遍的用作催化剂。为此，本文对二十面体金属钯纳米颗粒的催化性能进行了初步探索。
　　 采用微波法，以H2PdCl4为前驱体，PVP为保护剂，三缩四乙二醇为溶剂，适量KOH 存在下，得到二十面体Pd 纳米颗粒，平均粒径22.90nm。利用透射电子显微镜(TEM)、X-射线粉末衍射(XRD)以及X-射线光电子能谱(XPS)等对产物进行了表征；利用火焰原子吸收光谱(FAAS)、N2 吸附-脱附、TG-DTA 热重分析考察了二十面体Pd 纳米颗粒在γ-Al2O3载体上的负载。
　　 研究了二十面体Pd/γ-Al2O3催化剂对环己烯加氢的催化活性，考察了温度、氢压、载体等对催化剂的催化活性的影响。结果表明，在室温下，氢压1.0Mpa，环己烯的氢化在30min内即可完成，转化率达100％，TOF值高达1347h-1，且催化剂重复使用7次仍保持较高的活性。
　　 研究了二十面体Pd/γ-Al2O3对邻氯硝基苯(o-CNB)选择性氢化生成邻氯苯胺(o-CAN)的催化性能，考察了温度、氢压、金属离子等对催化活性的影响。结果表明，Pd/γ-Al2O3催化剂具有较高的催化活性，最适宜氢压、温度、反应时间分别为1.0Mpa、50℃、2 h，o-CNB 转化率100％，o-CAN 选择性为65.4％；添加适当的金属离子可缩短氢化反应时间，o-CAN的选择性可提高至88.1％，无脱氯产物；
　　 Pd/γ-Al2O3在该反应中催化剂循环使用5次仍保持较高的活性。
　　 以碘苯或溴苯与丙烯酸或苯乙烯的缩合反应为模型反应，考察二十面体Pd/γ-Al2O3催化剂对Heck 反应催化性能的影响。结果表明，在90℃反应6 h，碘苯与丙烯酸或苯乙烯缩合生成肉桂酸或1,2-二苯乙烯的产率分别达到95.1％和92.5％，催化剂重复使用5次仍然保持较高的活性。

目录

文摘

英文文摘

声明

第1章绪论

第2章催化剂的制备与表征

第3章二十面体钯纳米颗粒催化环己烯的加氢研究

第4章二十面体钯纳米颗粒催化氢化邻氯硝基苯

第5章二十面体钯纳米颗粒对Heck反应的催化性能

结论与展望

参考文献

致谢

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