基于功能化离子液体的蛋白质分子印迹电化学传感器研究

摘要

离子液体可以通过调控其阴阳离子而使其具有特定功能和性质，具有极大的应用潜力。当离子液体聚合后，聚合物不仅保持了离子液体本身固有的性质，而且还拥有了新的功能——增加了化学稳定性、物理刚性，减小了在操作过程中的质量损失。近几年，聚离子液体或者说离子液体聚合物作为一种新型的聚合物电解质获得了科学家们的广泛关注。本文以N-乙烯咪唑为基体，通过氨基功能化，成功合成了1-乙烯基-3-氨丙基咪唑四氟硼酸盐(APVIMBF4)和溴化1-乙烯基-3-{3-[(2-氨乙基)氨基]丙基}咪唑(AEAPVIMBr)两种离子液体。通过核磁共振氢谱、红外光谱和紫外光谱对其结构进行了表征。这两种离子液体可以通过乙烯基聚合形成水凝胶状聚合物。
　　蛋白质分子印迹技术是以蛋白质为模板分子，使功能单体与蛋白质在空间构型上配对，再聚合形成具有选择性识别能力的聚合物。为了提高离子液体在与电极表面的结合能力和机械刚性，先用羧基化多壁碳纳米管修饰玻碳电极，再所制备的两种氨基功能化离子液体为功能单体，在电极表面原位聚合制备蛋白质分子印迹聚合物膜修饰电极，研究其选择性识别能力，并用于模板蛋白质高灵敏电化学传感。论文研究内容如下：
　　1、将1-乙烯基-3-氨丙基咪唑四氟硼酸盐与牛血清蛋白(BSA)在Tris-HCl缓冲溶液中混匀，以N,N’-亚甲基双丙烯酰胺为交联剂，过硫酸铵为引发剂，经历自由基聚合反应，在多壁碳纳米管修饰的玻碳电极表面制备出牛血清蛋白分子印迹电化学传感器；
　　2、将溴化1-乙烯基-3-{3-[(2-氨乙基)氨基]丙基}咪唑与马骨骼肌肌红蛋白(Myo)在磷酸盐缓冲水溶液(PBS)中混匀，以N,N’-亚甲基双丙烯酰胺为交联剂，过硫酸铵为引发剂，通过自由基聚合反应，在多壁碳纳米管修饰的玻碳电极表面聚合制备出肌红蛋白分子印迹电化学传感器。
　　用扫描电子显微镜对印迹聚合物的结构进行了表征。选用K3[Fe(CN)6]/K2[Fe(CN)6]作为探针，用循环伏安法研究了两种分子印迹传感器对模板蛋白质的选择性识别能力。结果表明，分子印迹传感器具有令人满意的选择性吸附能力。用于模板蛋白质检测，牛血清蛋白印迹传感器的响应电流与牛血清蛋白浓度在1.50?10-9~1.50?10-6mol L-1范围内具有良好的线性关系，检出限为3.91?10-10 mol L-1(S/N=3)；以过氧化氢为电活性探针，肌红蛋白分子印迹传感器的响应电流与肌红蛋白浓度在6.00?10-8~6.00?10-6 mol L-1，检出限为9.68?10-9 mol L-1(S/N=3)。

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第一章 绪论

1.1 电化学传感器简介

1.2 离子液体概述

1.3 功能化离子液体

1.4 离子液体的研究进展

1.5 聚离子液体的研究进展

1.6 分子印迹技术概述

1.7 蛋白质分子印迹聚合物的制备方法

1.8 蛋白质分子印迹的研究进展

1.9 本论文研究意义和主要工作

第二章 氨基功能化离子液体合成及表征

2.1 引言

2.2 1-乙烯基-3-氨丙基咪唑四氟硼酸盐离子液体合成及表征

2.3 溴化 1-乙烯基-3-{3-[(2-氨乙基)氨基]丙基}咪唑离子液体合成及表征

2.4本章小结

第三章 牛血清白蛋白分子印迹电化学传感器研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

第四章 肌红蛋白分子印迹电化学传感器研究

4.1 引言

4.2实验部分

4.3结果与讨论

4.4 本章小结

全文总结

参考文献

致谢

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