氧化铱薄膜的脉冲激光沉积、结构控制及其性能研究

摘要

IrO2薄膜具有导电性好，耐腐蚀能力强，并能有效的阻挡高温下元素间(O、Zr、Pb、Ti等)的扩散等特点，已成为高密度动态随机存储器(DRAMs)和非挥发性铁电随机存储器(FeRAMs)电极的优选材料。而且，作为pH电极材料，IrO2薄膜能够弥补传统玻璃电极存在的阻抗高、易破损、在高碱性情况下存在“钠误差”以及对100℃以上的溶液pH值不能有效测量的缺陷。 论文基于脉冲激光沉积(PLD)技术，设计了两种IrO2薄膜的制备方法(即通过先沉积Ir薄膜再后续氧化和在氧的气氛中，原位反应沉积IrO2薄膜)，分别在Si(100)、SiO2/Si(100)以及石英玻璃衬底上制备IrO2薄膜。重点研究了氧分压、衬底温度、激光输出能量、靶-衬底间距等PLD工艺参数和后续退火对其结构和性能的影响，以得到高质量的IrO2薄膜，并基于其应用背景，对Si(100)上沉积的IrO2薄膜在高温低氧以及高于100℃的酸碱溶液中的稳定性进行了研究。 结果表明：在Si(100)上沉积的Ir薄膜表面粗糙度都低于1nm，对其在空气中、700～850℃范围内氧化后发现：除IrO2外，还有Ir存在。得到的IrO2薄膜表面粗糙度随氧化温度的升高逐渐增大；衬底材料对薄膜的表面结构影响较大，通过对衬底的预处理，可有效改善薄膜的表面结构，在750℃、SiO2/Si(100)上氧化的IrO2薄膜的表面粗糙度为3.7nm(1×1μm)。 以Ir为靶材，采用PLD在Si(100)上原位反应沉积IrO2薄膜的过程中，工艺参数对于薄膜的物相和结构影响很大。通过分析氧分压、衬底温度和激光输出能量得到了IrO2薄膜的最佳制备条件：氧分压20Pa、衬底温度500℃、激光输出能量140mJ。在此条件下沉积的IrO2薄膜沿(101)取向生长，厚度均匀，界面清晰，与硅衬底表面结合良好，其表面粗糙度为3.9nm，室温电阻率为41μΩ·cm。 对Si(100)上沉积的IrO2薄膜在600～750℃范围内退火后，IrO2薄膜的晶粒没有明显长大，但是颗粒与颗粒之间结合更紧密，显示出IrO2薄膜对温度良好的结构稳定性。适当的退火处理可以提高IrO2薄膜的导电性能，在750℃空气中退火30min后，其电阻率达到最小值37μΩ·cm。在25～500℃范围内，IrO2薄膜的高温电阻率随着温度的升高呈线性关系逐渐增大，呈现出类似金属的导电特征。而且，退火以后，这种线性关系更明显，其电阻率也趋于稳定，显示出IrO2薄膜的导电性能随温度变化的稳定性。 通过对样品进行电阻率和Hall效应联合测量发现，在250～400℃沉积的IrO2薄膜载流子的类型为p型；但是，沉积温度较高(500℃)时或在更高温度退火处理后，以电子导电为主。晶粒间界在IrO2薄膜的导电机制中发挥重要的作用。 IrO2薄膜在可见光范围内具有较高的透过率，且随薄膜厚度的减小，其透过率增加，在400～800nm波长范围内，可达80％(厚度为65nm)。提高沉积温度以及退火处理都可以减少薄膜表面的缺陷，从而降低对光的吸收和散射，因而可以提高IrO2薄膜的透过率。 对Si(100)衬底上沉积的IrO2薄膜在1Pa氧分压环境中的稳定性研究表明：IrO2能够在低于650℃的温度范围内稳定存在，与热力学计算结果基本一致。退火后，IrO2薄膜表面结构保持不变，显示出IrO2薄膜在此条件下良好的稳定性；在此温度范围内退火后，IrO2薄膜的电阻率有所升高，但是增幅都在10μΩ·cm以内。能够满足IrO2薄膜在DRAMs中对于底电极材料的使用要求。 对Si(100)上沉积的IrO2薄膜在pH=3和pH=10的溶液中的稳定性研究表明：IrO2薄膜可以在100～150℃范围内稳定存在，处理前后，其微观结构保持不变。在此温度范围内保温5h后，IrO2薄膜电阻率随着温度的升高略有增加，但是增幅都在5μΩ·cm以内，显示出IrO2薄膜良好的耐酸碱腐蚀的性能，可以满足作为pH电极的使用要求。

目录

文摘

英文文摘

第1章绪论

第2章后续氧化Ir制备IrO2薄膜及其结构表征

第3章脉冲激光沉积原位反应制备IrO2薄膜与结构表征

第4章IrO2薄膜的电学与光学性能

第5章IrO2薄膜的环境稳定性研究

第6章结论与展望

参考文献

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