AlN-BN复合材料的制备及其介电和热导性能研究

摘要

氮化铝(AlN)陶瓷具有高热导率、高绝缘性、低介电常数和介电损耗等优异的综合性能，是极具应用前景的微波透波材料。六方氮化硼(h-BN)陶瓷具有优异的介电性能、良好的机械加工性能、良好的抗热震性能。因此，AIN和h-BN材料的复合可获得介电、热导和力学性能等综合性能优异的介电复合材料。本论文围绕着AlN-BN复合材料的介电和热导性能的改善，以氮化铝(AlN)和氮化硼(b-BN)为原料，采用热压法(HP)及放电等离子烧结(SPS)两种方法制备AIN-BN复合陶瓷材料。研究了OaF<,2>、Y<,2>O<,3>、CaF<,2>-Y<,2>O<,3>不同烧结助剂体系及含量、烧结温度、保温时间、原料配比条件下的AIN-BN复合材料的烧结过程、烧结体微观结构和性能。 以SPS制备AIN-BN复合材料的研究表明：烧结温度的升高促进了AlN-BN复合材料烧结体的致密化和晶粒的生长，增大了复合陶瓷的介电常数，降低了介电损耗。BN含量的增加降低了AlN-BN复合材料的致密度、介电常数和热导率，增加了介电损耗值，对改善介电性能不利。1700℃下烧结并保温5min，可制备出1MHz下的介电常数和损耗分别为：7.15和6.31×10<'4>，热导率为58.1W·m<'-1>·K<'-1>的85wt.％AIN-15wt.％BN复合陶瓷。添加CaF<,2>和Y<,2>O<,3>助剂促进了复合材料的致密化和热导率的增加，但恶化了材料的介电性能。添加4wt,％Y<,2>O<,3>在1800℃下可制备出热导率为90.1 w·m<'-1>·K<'-1>的85wt.％AIN-15wt.％BN复合陶瓷。添加3wt.％的CaF<,2>，1800℃烧结可制备出相对密度大于98.15％，热导率为78.7 W·m<'-1>·K<'-1>的85wt.％AlN-15wt.％BN复合陶瓷。 采用热压方法制备AlN-BN复合材料的研究表明：随CaF<,2>含量的增加，复合材料的密度、热导率、介电常数增加，介电损耗降低。升高烧结温度促进了AlN-BN复合陶瓷的致密化和热导率的提高，降低了介电常数和损耗，对改善介电性能有利。添加3wt.％的CaF<,2>，烧结温度为1850℃，可制备出相对密度大于98.5％，1MHz下介电常数和损耗分别为：7.53、6.36×10<'-4>，热导率为110W·m<'-1>·K<'-1>的85wt.％AIN-15wt.％BN复合陶瓷。Y<,2>O<,3>的添加增大了复合材料的热导率，但对介电性能不利。CaF<,2>-Y<,2>O<,3>复合助烧剂中Y<,2>O<,3>含量的增加，促进了AlN-BN复合材料的密度、热导率和介电常数增加，延长保温时间增加了复合材料的密度和热导率，降低了介电常数和损耗，改善了介电性能。BN含量的增加降低了复合材料的密度和热导率，但介电损耗明显增加，不利于材料介电性能的改善。添加3wt.％CaF<,2>-3wt.％Y<,2>O<,3>复合烧结助剂，1850℃热压烧结并保温3h，可制备出1MHz下介电常数和损耗分别为：7.66、7.31×10<'-4>，热导率为132.7 W·m<'-1>·K<'-1>的85wt.％AlN-15wt.％BN复合陶瓷。通过对试样的XRD、TG/DSC、SEM、TEM/EDX分析，研究了不同助剂的作用机理。烧结过程中引入CaF<,2>形成的液相促进了试样的致密化，并在烧结后期及保温过程中分解挥发，净化试样晶界。单独添加Y<,2>O<,3>，烧结过程中形成的Y-Al-O化合物在冷却后以第二相的形式沉积于试样的晶界。复合助剂CaF<,2>-Y<,2>O<,3>会在烧结过程中形成Y-Ca-Al-O-N的液相促进烧结致密化和净化AlN晶格，在烧结后期及保温阶段Y-Ca-Al-O化合物分解挥发，其中的Ca和Y元素挥发明显，试样晶界得到净化，优化了AlN-BN复合材料的介电、热导及其综合性能。

目录

文摘

英文文摘

声明

第1章绪论

1.1微波透波材料

1.2氮化铝

1.2.1氮化铝的性能与应用

1.2.2氮化铝粉体的制备

1.3氮化硼

1.3.1氮化硼的性能与应用

1.3.2氮化硼粉体的制备

1.4 AIN-BN复合陶瓷的制备

1.5 AIN-BN复合陶瓷的介电性能研究进展

1.6本文研究的目的、意义及主要内容

1.6.1本文研究的目的和意义

1.6.2本文研究的主要内容

第2章实验方案及方法

2.1实验方案

2.2实验原料

2.3实验所需的仪器设备

2.3.1放电等离子烧结设备

2.3.2热压烧结设备

2.3.3其它设备

2.4性能分析测试

第3章AIN-BN复合陶瓷的SPS烧结制备

3.1 SPS烧结过程及工作原理

3.2 AIN-BN复合材料的SPS烧结过程分析

3.3烧结试样的物相分析

3.4 CaF2助剂对烧结体结构的影响

3.4.1 CaF2助剂对烧结体密度的影响

3.4.2 CaF2助剂对微观结构的影响

3.5 Y2O3助剂对烧结体结构的影响

3.5.1 Y2O3助剂对烧结体密度的影响

3.5.2 Y2O3助剂对微观结构的影响

3.6烧结温度对烧结体结构的影响

3.6.1烧结温度对烧结体密度的影响

3.6.2烧结温度对微观结构的影响

3.7 BN含量对烧结体结构的影响

3.7.1 BN含量对烧结体密度的影响

3.7.2 BN含量对微观结构的影响

第4章SPS制备的AIN-BN复合陶瓷性能研究

4.1 AIN-BN复合材料的介电性能

4.1.1 AIN-BN复合材料的极化机理及影响因素

4.1.2 CaF2含量对介电性能的影响

4.1.3烧结温度对介电性能的影响

4.1.4Y2O3含量对介电性能的影响

4.1.5 CaF2-Y2O3复合烧结助剂对介电性能的影响

4.1.6 BN含量对介电性能的影响

4.2 AIN-BN复合材料的热学性能

4.2.1 AIN-BN复合材料的导热机理及影响因素

4.2.2 CaF2含量对热导率的影响

4.2.3烧结温度对热导率的影响

4.2.4 Y2O3含量对热导率的影响

4.2.5 CaF2-Y2O3复合烧结助剂对热导率的影响

4.2.6 BN含量对热导率的影响

第5章AIN-BN复合陶瓷的热压烧结制备

5.1热压烧结传质机理分析

5.2 AIN-BN复合陶瓷的热压烧结过程分析

5.3 CaF2助剂对烧结体结构的影响

5.3.1 CaF2助剂对烧结体密度的影响

5.3.2 CaF2助剂对烧结体物相的影响

5.3.3 CaF2助剂对微观结构的影响

5.4烧结温度对烧结体结构的影响

5.4.1烧结温度对烧结体密度的影响

5.4.2烧结温度对烧结体物相的影响

5.4.2烧结温度对微观结构的影响

5.5 CaF2助烧剂的作用机理

5.6 Y2O3助剂对烧结体结构的影响

5.6.1 Y2O3助剂对烧结体密度的影响

5.6.2Y2O3助剂对烧结体物相的影响

5.6.3 Y2O3助剂对微观结构的影响

5.7 Y2O3助烧剂的作用机理

5.8 CaF2-Y2O3复合助剂对烧结体结构的影响

5.8.1 CaF2-Y2O3复合助剂对烧结体密度的影响

5.8.2 CaF2-Y2O3复合助剂对烧结体物相的影响

5.8.3 CaF2-Y2O3复合助剂对微观结构的影响

5.9保温时间对烧结体结构的影响

5.9.1保温时间对密度的影响

5.9.2保温时间对烧结体物相的影响

5.9.3保温时间对微观结构的影响

5.10 CaF2-Y2O3复合助烧剂的作用机理

5.11 BN含量对烧结体结构的影响

5.11.1 BN含量对烧结体密度的影响

5.11.2 BN含量对微观结构的影响

第6章热压制备的AIN-BN复合陶瓷性能研究

6.1 AIN-BN复合陶瓷的介电性能

6.1.1 CaF2含量对介电性能的影响

6.1.2烧结温度对介电性能的影响

6.1.3 Y2O3含量对介电性能的影响

6.1.4 CaF2-Y2O3复合烧结助剂对介电性能的影响

6.1.5保温时间对介电性能的影响

6.1.6 BN含量对介电性能的影响

6.2 AIN-BN复合陶瓷的热学性能

6.2.1 CaF2含量对热导率的影响

6.2.2烧结温度对热导率的影响

6.2.3 Y2O3含量对热导率的影响

6.2.4 CaF2-Y2O3复合烧结助剂对热导率的影响

6.2.5保温时间对热导率的影响

6.2.6 BN含量对热导率的影响

6.2.7 AIN-BN复合材料的热膨胀系数

6.3 AIN-BN复合陶瓷的机械性能

6.3.1 CaF2含量对抗弯强度的影响

6.3.2烧结温度对抗弯强度和硬度的影响

6.3.3 Y2O3含量对抗弯强度的影响

6.3.4 CaF2-Y2O3复合烧结助剂对抗弯强度和硬度的影响

6.3.5保温时间对抗弯强度的影响

6.3.6 BN含量对抗弯强度的影响

第7章结 论

参考文献

致 谢

作者在攻读硕士学位期间公开发表的学术论文