高取向SiN陶瓷/α-SiN晶须复相陶瓷的制备与性能

摘要

高取向的氮化硅(Si3N4)陶瓷具有高的断裂韧性、抗弯强度、维氏硬度、热导率以及优良的耐磨损性等优点，可以作为发动机零件、拔丝模、电容器或微电子领域的基体材料。目前学术界主要通过加入β-Si3N4颗粒或β-Si3N4晶须制备高取向Si3N4陶瓷。本文利用α-Si3N4晶须，借助流延成型和热压烧结使其在基体中定向排列，制备出了性能优异的颗粒定向排列的Si3N4陶瓷材料。 本文使用的α-Si3N4晶须是利用Si(NH)2热分解法自制的。通过研究合适的晶须生长催化剂及其引入方式和结晶处理温度、残留碳和微量氧、Al2O3材质的坩埚及炉管对α-Si3N4晶须制备的影响，制备出直径为0.1～1.0μm长度为10～40μm的晶须。 本文采用流延技术制备α-Si3N4晶须定向排列的流延膜，主要解决了流延技术的三个关键问题：(1)通过Zeta电位研究确定了含有α-Si3N4晶须的Si3N4料浆的pH值控制范围；(2)通过料浆粘度的实验研究对添加剂及其最佳含量进行了优化，制备出的含有α-Si3N4晶须的料浆具有良好的稳定性和分散性，适合流延成型；(3)通过刮刀前梳挡板的引入大大提高了α-Si3N4晶须在流延膜中定向排列的程度。最终制备出的流延膜表面平整、厚度均匀且具有一定的强度和柔韧性。 以流延膜的定向叠加制备的坯体，在1350℃～1600℃和30MPa的热压烧结条件下制备出含有定向排列颗粒的Si3N4陶瓷试样。研究了α-Si3N4晶须含量及烧结温度对陶瓷试样的密度的影响，获得了密度为3.23g/cm3的高致密度的Si3N4陶瓷。致密化研究结果表明陶瓷试样主要是通过溶解-沉淀-析出的液相烧结实现致密化的。本文研制的Si3N4陶瓷经XRD及SEM分析表明，沿流延方向具有明显的取向性，其力学性能和热学性能也具有各向异性，沿流延方向的力学和热学性能最好，侧面次之，垂直流延方向最低。随着晶须含量的增加和烧结温度的升高，试样的力学性能(断裂韧性、维氏硬度和抗弯强度)和热学性能的各向异性更为明显。经1600℃烧结得到的加入18.3wt％α-Si3N4晶须的陶瓷试样的断裂韧性、维氏硬度和抗弯强度在流延方向达到最高值，分别为10.96 MPa.m1/2、16.76GPa、925.00MPa。

目录

文摘

英文文摘

声明

第1章 引言

1.1氮化硅陶瓷的基本性能和应用

1.1.1氮化硅的结构特征

1.1.2氮化硅的性能

1.1.3氮化硅的应用

1.2氮化硅晶须的制备及其研究进展

1.2.1晶须的生长机理

1.2.2氮化硅晶须的制备方法及国内外的研究进展

1.2.3晶须生长的影响因素

1.3含有定向生长颗粒的氮化硅陶瓷的研究进展

1.3.1含有定向生长颗粒的氮化硅陶瓷的制备方法

1.3.2含有定向生长颗粒的氮化硅陶瓷的结构对性能的影响

1.4本研究的提出和主要研究内容

第2章 α-Si3N4晶须的制备及其生长机理的研究

2.1引言

2.2实验与测试

2.2.1实验原料

2.2.2实验设计与工艺过程

2.2.3测试方法

2.3结果与讨论

2.3.1温度对Si3N4晶须生长的影响

2.3.2残余碳对Si3N4晶须生长的影响

2.3.3氧对Si3N4晶须生长的影响

2.3.4坩埚材质对Si3N4晶须生长相成份的影响

2.3.5 α-Si3N4晶须生成的热力学分析

2.3.6催化剂的选择、引入及其作用机理

2.3.7 α-Si3N4表层晶须生成机理

2.3.8 α-Si3N4表层下面晶须的生长机理

2.3.9 α-Si3N4晶须的TEM分析

2.4小结

第3章 含有α-Si3N4晶须的混合料浆的制备及其流动性能研究

3.1引言

3.2 α-Si3N4晶须的研磨处理

3.2.1实验与测试

3.2.2结果与讨论

3.3含有α-Si3N4晶须的混合料浆的制备及其流动性能

3.3.1胶体稳定机制

3.3.2实验与测试

3.3.3结果与讨论

3.4小结

第4章 含有α-Si3N4晶须的混合料浆的流延成型及其晶须定向表征

4.1引言

4.2实验与测试

4.2.1实验设计与工艺过程

4.2.2实验设备

4.2.3测试方法

4.3结果与讨论

4.3.1流延膜的制备

4.3.2膜的XRD分析与晶须定向的关系

4.3.3流延机对膜中晶须定向的影响

4.3.4晶须的含量与膜中晶须定向程度的关系

4.4小结

第5章 含有α-Si3N4晶须的氮化硅陶瓷的热压烧结、结构及其性能

5.1引言

5.2实验与测试

5.2.1实验设计与工艺过程

5.2.2测试方法

5.3结果与讨论

5.3.1含有定向排列颗粒的氮化硅陶瓷的烧结致密化

5.3.2含有定向排列颗粒的氮化硅陶瓷的各向异性的分析

5.3.3含有定向排列颗粒的氮化硅陶瓷的力学性能

5.3.4含有定向排列颗粒的氮化硅陶瓷的热导率

5.4小结

第6章 结论

参考文献

攻读博士学位期间发表的学术论文情况

致谢