模拟低中放含硼废树脂水泥固化性能及机理研究

摘要

随着经济的发展与社会的进步，人类对能源的需求量日益增长，核能作为一种清洁能源有效的缓解了世界的能源危机，但与此同时也产生了大量的核废料，对环境造成了一定的压力。水泥固化技术是放射性废物处理中一种比较常见的处理方式，具有实施方便、投资小、固化效率高等优点。采用传统的水泥固化，往往存在水灰比过大，固化体不够密实；树脂包容量小，造成固化体增容比较明显；水化热太大不利于大体积浇筑固化体以及树脂中的其它杂质离子对水泥性能造成影响等问题。
　　本研究以碱矿渣水泥为研究基础，掺加适量的外加剂优化出一组基于大体积浇注的模拟低中放含硼废树脂水泥固化配方和固化工艺流程，满足大体积水泥固化的施工要求和固化体性能稳定性，同时对Cs+离子的固化机理进行研究，从而为实际工程中处理放射性废弃物提供理论依据。
　　本文的主要研究工作及结论：
　　1、研究了碱矿渣水泥的净浆特性
　　碱矿渣水泥的凝结时间随激发剂种类和掺量的不同而不同，随着氢氧化钠或者硅酸钠水玻璃掺量的增加，凝结时间逐渐减小，同时凝结时间还随着水玻璃模数的增加而逐渐缩短。沸石粉会显著的增加碱矿渣水泥的用水量，从抗压强度角度来看，沸石粉在碱矿渣水泥中的最佳掺量为10％，20％的沸石粉掺量对碱矿渣水泥净浆的抗压强度损失较小。从抗压强度来看，碱激发水泥的最佳水灰比为0.38。KH-5型聚羧酸减水剂对碱矿渣水泥流动度没有什么影响，而NS减水剂的掺量应该控制在10‰以内，当掺量在4‰-8‰时，水泥净浆流动度增长比较快，超过这个范围，流动度增长效果降低。通过初步的优化，选择模数为1.4、掺量6％的硅酸钠水玻璃作为激发剂，沸石粉掺量为20％，采用掺量在10‰以内的NS减水剂作为固化基体材料配比。
　　2、研究了模拟低中放含硼放射性废树脂的水泥固化配比和固化工艺
　　在满足国家标准GB14569.1-2011规定的固化体性能的基础上，优化出了碱矿渣水泥固化模拟含硼废树脂的配合比为：硅酸钠水玻（璃模数为1.4，掺量为6％），沸石粉20％，水灰比0.42，减水剂掺量5‰，树脂包容量60％（质量比），硅灰5％-8％；硅酸钠水玻（璃模数为1.4，掺量为6％），沸石粉20％，水灰比0.42，减水剂掺量5‰，树脂包容量60％（质量比），石灰0-5％。从凝结时间和流动度的角度出发，采用储桶内混合工艺比较适合，对于大体积浇筑固化模拟放射性含硼废树脂，必须采用缓凝剂来调节凝结时间。
　　3、研究了Cs+离子在碱矿渣水泥固化中的固化机理
　　分别运用XRD、SEM-EDS、压汞等测试分析方法研究了水泥水化产物和外加剂对Cs+离子的固溶，吸附，以及固化体的物理包裹方面研究水泥固化体对Cs+离子的固化机理。
　　沸石粉对降低Cs+离子的浸出率影响最大，其次就是固化体的致密结构可以有效的持留Cs+离子，合适掺量的硅灰不仅可以提高水化产物对Cs+离子的化学固化，而且还可以提高固化体的致密性，减小固化体中的有害孔隙，从而降低Cs+离子的浸出。

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第1章 绪 论

1.1 概述

1.2 放射性核废物的产生与处理

1.3 放射性废物水泥固化技术

1.4 研究目的与研究内容

第2章 原材料及实验研究方法

2.1 研究思路

2.2 原材料

2.3 实验测试方法

第3章 碱矿渣水泥性能的调控

3.1 激发剂对碱矿渣水泥性能的影响

3.2 沸石粉对碱矿渣水泥性能的影响

3.3 水灰比对碱矿渣水泥性能的影响

3.4 减水剂对碱矿渣水泥性能的影响

3.5 本章小结

第4章 模拟低中放含硼放射性废树脂的水泥固化

4.1 低中放含硼废树脂的形成

4.2 模拟低中放含硼废树脂碱矿渣水泥固化配方和工艺设计

4.3 本章小结

第五章Cs+离子的固化机理研究

5.1 离子吸附对核素离子浸出性能的影响

5.2 化学固化

5.3 机械固化

5.4 本章小结

第六章 结论

致谢

参考文献

附录

附录一：攻读硕士期间发表的论文及专利

附录二：攻读硕士期间参与的研究课题

附录三：研究生期间获奖情况