模拟放射性废树脂水泥固化配方优化及固化体性能研究

摘要

放射性废物对自然环境和人类身体健康具有极大危害，水泥固化是其主要处理方法之一，但该方法在处理放射性废离子交换树脂时存在固化困难、废物包容量低等问题，导致固化体最终处置时占用空间大、处置成本高。针对以上问题，本文选用硫铝酸盐水泥体系固化模拟放射性废树脂，研究了固化配方中各组分对固化体性能的影响，采用多目标优化法对固化配方进行了优化，考察了使用优化配方制备的固化体主要性能，为实际放射性废物的高效固化提供理论依据和技术支持。
　　首先，采用硫铝酸盐水泥、偏高岭土和萘系减水剂作为固化材料，研究了偏高岭土、萘系减水剂、废树脂量及水胶比对固化体性能的影响。结果表明，在11％的掺量范围内，偏高岭土有利于固化体抗压强度的提高；水胶比过大使抗压强度急剧降低；废树脂量或水胶比的增大，使抗压强度下降。
　　在单因素试验的基础上，通过混料设计安排实验，采用多目标法优化了固化配方。获得的优化配方R1，其组成为废树脂、硫铝酸盐水泥、偏高岭土和萘系减水剂的质量比为40:55.8:2.2:2，水胶比为0.445。
　　采用优化配方R1固化模拟废树脂，考察了固化体的主要性能。R1固化体的废物包容量可达到64%，7d抗压强度为13.7MPa。固化体经pH为7的去离子水浸泡90d后的强度为14.25MPa，5次冻融循环后的强度为11.42MPa，其损失分别为-4.0%和16.6%。R1固化体中模拟放射性核素在25℃下、pH为7的去离子水中42d Cs+浸出率为2.3×10-4cm/d。实验结果表明优化配方固化体的主要性能均满足GB14569.1-2011的规定。在SEM图片中观察到固化体的微观形貌为大量针棒状晶体夹杂少量无定形凝胶及颗粒，结合XRD和FTIR的分析结果，固化体水化产物的主要矿物相组成为钙矾石、铝胶和少量的C-S-H凝胶。

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第1章 绪 论

1.1放射性废物的产生与类别

1.2 放射性废物水泥固化技术进展

1.2.1 水泥固化的机理

1.2.2 水泥种类

1.2.3 放射性废物水泥固化的混合材

1.2.4 放射性废物水泥固化的外加剂

1.3 选题的意义、研究目的与研究内容

1.3.1 选题意义

1.3.2 研究目的和内容

第2章 模拟放射性废树脂水泥固化配方优化

2.1 材料与试剂

2.1.1 固化材料

2.1.2 实验试剂

2.1.3 模拟放射性废树脂

2.2 实验方法

2.2.1影响因素试验

2.2.2配方优化试验

2.3影响因素试验

2.3.1 减水剂

2.3.2 矿物混合材偏高岭土

2.3.3 水胶比

2.3.4 包容量

2.4固化体配方优化试验

2.4.1 配方优化实验结果

2.4.2 回归方程与方差分析

2.4.3 固化配方的多目标优化

2.5本章小结

第3章 优化配方固化体性能研究

3.1 材料与方法

3.1.1抗浸泡试验

3.1.2抗冻融性试验

3.1.3 浸出试验

3.1.4 表征方法

3.2 结果与讨论

3.2.1 抗浸泡性

3.2.2 抗冻融性

3.2.3 模拟核素Cs+浸出性

3.2.4固化体的表征

3.3 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间承担的科研任务与主要成果

致谢