多孔MgO与Mg-Al复合氧化物的制备及其吸附性能研究

摘要

分等级多孔金属氧化物由于其特殊的形貌结构、表面性质，在催化、吸附分离、医药、功能助剂等领域具有广泛的应用前景，特别是在吸附领域表现出优异的性能。本论文以高效吸附水中污染物为目标，基于水热合成方法，分别制备了具有不同形貌结构的分等级多孔氧化镁、镁铝复合氧化物及其改性材料，研究了它们对水中污染物（偶氮类阴离子染料金橙Ⅱ(AO7)、Cr(Ⅵ)）以及温室气体CO2的吸附性能。
　　1.以硫酸镁为镁源、尿素为沉淀剂、聚丙烯酸钠（PAAS）为模板剂，采用水热-焙烧法制备出了具有立方体结构的分等级多孔氧化镁材料，结合XRD、SEM、TEM、N2-吸附脱附、FT-IR、CO2-TPD和UV紫外分光光度计等测试手段分析了样品的物相结构、形貌、织构性质、表面碱性等物理化学性质及其对偶氮类阴离子染料AO7的吸附性能。氧化镁样品对AO7的吸附在3h内能达到吸附平衡，拟二级动力学方程和langmuir等温线模型能很好的描述其吸附过程，内扩散阶段是其吸附速率限制阶段。PAAS的存在对氧化镁立方体形貌的形成起着关键作用，氧化镁立方体具有较强的碱性位，对CO2的吸附量达到315.6μmol/g，由于其特殊的表面性质，对AO7具有较强的吸附能力，饱和吸附量达到3388mg/g，吸附量均高于未添加PAAS的氧化镁和商业氧化镁，并且经过四次循环再生过程，其吸附量能保持第一次的90％。
　　2.以硝酸镁为镁盐、硝酸铝为铝盐、尿素为沉淀剂，分别以三嵌段共聚物P123、F127或PAAS为结构调节剂，采用水热-焙烧法制备一系列特殊形貌的镁铝复合氧化物。结合XRD、SEM、N2-吸附脱附、CO2常温吸附和UV紫外分光光度计等测试手段分析了样品的物相结构、形貌、织构性质、表面碱性等物理化学性质及其对重金属离子Cr(Ⅵ)的吸附性能。研究发现，以P123为结构调节剂时制备的微米级椭球体和棒状结构共存的LDO（calcinated layered double hydroxides）的比表面积为131.8m2/g、孔容为0.31cm3/g、平均孔径为9.6nm，对CO2吸附量达到了0.793mmol/g，一定条件下其对Cr(Ⅵ)的平衡吸附量达46.5mg/g，该吸附过程符合拟二级动力学模型；该LDO可以连续循环再生使用4次，其平衡吸附量能保持原来的73％，有望应用于含Cr(Ⅵ)废水的处理。
　　3.以硝酸镁为镁源、硝酸铝为铝盐、氨水为沉淀剂，采用水热-焙烧法制备镁铝复合氧化物，过量浸渍四乙烯五胺溶液，制备出了氨基负载的镁铝水滑石。结合XRD、SEM、FT-IR、N2-吸附脱附、CO2常温吸附和 UV紫外分光光度计等测试手段分析了样品的物相结构、形貌、织构性质、表面碱性等物理化学性质及其对重金属Cr(Ⅵ)的吸附性能。结果表明，镁铝复合氧化物负载氨基后转变为双金属层状结构，负载氨基前后样品的形貌没有明显变化，比表面积、孔容、孔径相对于负载氨基以前变小，但是对CO2和Cr(Ⅵ)的吸附量有较大的提高，吸附量分别达到了0.52mmol/g和35.5mg/g，比负载前分别提高了271％和43％。

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第1章 绪论

1.1研究背景

1.2氧化镁概述

1.3 镁铝水滑石概述

1.4 本文研究内容

第2章 PAAS辅助水热法制备介孔氧化镁及其对AO7的吸附性能

2.1引言

2.2实验部分

2.3结果与讨论

2.4小结

第3章 结构调节剂辅助水热法制备分等级Mg-Al水滑石焙烧产物及其吸附性能

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 小结

第4章 氨基改性镁铝复合氧化物的制备及其吸附性能

4.1引言

4.2实验部分

4.3结果与讨论

4.4 小结

第5章 结论与展望

5.1结论

5.2展望

参考文献

致谢

攻读硕士期间研究成果