MS结合PAS技术快速制备SiGe合金及其热电性能

摘要

SiGe合金是主要高温热电合金材料，由于SiGe合金固相线和液相线间距太大，合金熔体冷却时易出现偏析、甚至分相，且固相下Si、Ge元素的互扩散系数很小，因此制备成分均匀的SiGe合金是材料制备的一个重大挑战。另外，经过半个世纪研究，SiGe合金的热电性能得到显著提升，但目前 RTG使用的Si80Ge20合金性能水平仍然不高，n型和p型材料的最高ZT值仅为0.93@1200K和0.5@1100K，寻找周期短、廉价节能的制备高性能SiGe合金的新方法对于SiGe热电材料的广泛应用具有十分重要的意义。
　　针对上述问题，本论文采用MS结合PAS烧结技术尝试制备成分均匀SiGe合金，主要研究内容和结果如下：
　　论文首先尝试MS制备Si80Ge20合金研究MS制备SiGe合金的可行性，系统研究了喷嘴类型及喷气压力对 MS产物的影响，研究表明，采用喷嘴尺寸为0.5×5 mm2坩埚及0.02 MPa的喷气压力能够制备较均匀的薄带产物，且产率明显高于喷嘴尺寸?0.5 mm坩埚和0.5×2 mm2坩埚。
　　本征 Si80Ge20合金的需要通过掺杂提高其电性能，因此论文第二部分为MS-PAS制备n型和p型Si80Ge20合金及其热电性能，系统研究了MS转速对材料成分、相分布、微结构以及热电性能的影响，并尝试通过优化掺杂量进一步优化ZT值，结果表明MS薄带产物和PAS烧结产物均存在分相，随着MS转速增加，薄带和合金块体的均匀性均得到明显改善，掺杂元素的分布也随着基体相分布均匀化更均匀，最终n型Si80Ge20P2合金在MS转速为30m s-1时因具有较高的载流子浓度和迁移率其ZT值达到0.9@950 K，p型Si80Ge20B1.7合金在MS转速为50m s-1时因具有较高Seebeck系数其ZT值达到0.6@950K。
　　因为高Si/Ge比合金分相趋势更小，且减少价格昂贵元素Ge的使用具有重要实际意义，因此本论文最后部分为MS-PAS制备n型和p型Si90Ge10合金及其热电性能，系统研究了MS转速对材料成分、相分布、微结构以及热电性能的影响，并尝试通过优化掺杂量进一步优化ZT值，结果表明，MS制备Si90Ge10薄带及PAS烧结产物较Si80Ge20合金分相进一步减小，同时掺杂元素随着基体相的均匀化分布更均匀，这使得 MS-PAS工艺制备 Si90Ge10合金热电性能仍达到传统RTG使用Si80Ge20合金水平，MS转速为30m s-1制备的n型Si90Ge10P0.5合金ZT值在950 K时达到0.7，MS转速为50m s-1制备p型Si90Ge10B合金ZT值在950K时达到0.5，较传统RTG使用Si80Ge20合金仍有所提高，并且减少了Ge元素的用量从而降低了成本，这对SiGe合金的广泛应用具有十分重要意义。
　　MS-PAS工艺制备SiGe合金全过程耗时约2.5 h，相比RTG使用SiGe合金的制备工艺，极大地缩短了制备周期，节约了能耗。

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第1章 绪论

1.1热电材料的研究背景及意义

1.2 SiGe热电合金的研究进展

1.3 优化热电材料性能的策略

1.4 本文的选题意义及研究内容

第2章 研究方法及实验设备

2.1 材料制备方法及设备介绍

2.2 材料组成、微结构分析和表征

2.3 材料的热电性能测试及设备

第3章 MS制备SiGe合金的前期探索

3.1 MS制备SiGe合金的可行性研究

3.2 n型Si80Ge20合金参比样品感应熔融制备及其热电性能

3.2 本章小结

第4章 MS结合PAS制备Si80Ge20及其热电性能

4.1 引言

4.2 MS-PAS制备P掺杂n型Si80Ge20合金及热电性能

4.3 MS-PAS制备B掺杂p型Si80Ge20合金及热电性能

4.4 本章小结

第5章 MS结合PAS工艺制备Si90Ge10合金及其热电性能研究

5.1引言

5.2 MS-PAS制备P掺杂n型Si90Ge10合金的及热电性能

5.3 p型B掺杂Si90Ge10合金的MS-PAS制备及热电性能

5.4 本章小结

第6章 结论

参考文献

攻读硕士论文期间发表论文情况、会议和专利申请

（一）论文发表情况

（二）会议口头报告

（三）专利情况

致谢