载铁沸石非均相芬顿氧化处理石油类污染土壤试验研究

摘要

我国石油类污染土壤治理已经刻不容缓,均相芬顿氧化是较为有效的处理技术之一。但是，均相芬顿氧化处理石油类污染土壤时，一般需要控制pH在2～3左右，而过低的pH既可能破坏土壤的结构，也不利于土壤中微生物的生存。此外，均相芬顿反应速率过快，不利于石油类的高效去除，过于剧烈的反应速率也限制了其在土壤修复工程中大规模应用。非均相芬顿体系由于具有pH相对较高、反应速率温和等优点，得到了越来越多的重视。 本研究首先制备人造沸石负载铁非均相芬顿催化剂，并对催化剂结构进行了表征分析；随后，构建了非均相芬顿反应体系，系统地研究了该体系对土壤中石油类氧化降解的影响条件及其机理；最后还开展了该体系逐级氧化石油类污染土壤的试验研究。本文通过试验研究，得到了如下结论： （1）SEM、FTIR、XRD、XRF等分析结果表明：制备的催化剂中铁以单分散形式的γ-Fe2O3的形式紧密地覆盖在人造沸石的表面，负载后人造沸石的结晶度下降。 （2）非均相芬顿反应去除土壤中石油类的最佳反应条件依其污染程度而不同：对于轻度污染土壤，催化剂投加量0.2g/g污染土壤,过氧化氢投加量0.75mL/g污染土壤，反应初始pH为6，反应温度20℃；对于中度污染土壤，催化剂投加量0.2g/g污染土壤,过氧化氢投加量0.6mL/g污染土壤，反应初始pH为6，反应温度20℃；对于重度污染土壤，催化剂投加量0.2g/g污染土壤,过氧化氢投加量0.6mL/g污染土壤，反应初始pH为6，反应温度20℃。在最佳反应条件下，三种污染土壤的石油类去除率分别为70.09%，65.25%和52.31%。 （3）动力学分析拟合结果显示非均相芬顿体系氧化降解污染土壤中石油类更符合伪二级动力学；同时，氧化处理后，石油类污染土壤的残留油类中直链烷烃的比例有所增加，羰基等物质有所减少，有利于后续的微生物处理。 （4）针对轻度污染土壤，氧化剂和非均相芬顿催化剂一次性投加，石油类去除率最高；针对中度和重度污染土壤，分两次投加非均相芬顿催化剂和氧化剂逐级氧化，去除率最高，投加时间间隔为6h,石油类去除率高达到71.80%和61.96%。

目录

声明

第一章 绪论

1.1 我国土壤污染现状

1.2 石油类污染土壤现状

1.3 石油类污染土壤修复方法

1.4 均相Fenton反应体系

1.5非均相Fenton反应体系

1.6 本课题来源与研究内容

第二章 非均相芬顿催化剂的制备与表征

2.1 试验药剂与仪器

2.2 试验分析与表征方法

2.3 试验研究方法

2.4试验结果与讨论

2.5 本章小结

第三章 非均相芬顿催化氧化处理石油类污染土壤

3.1 试验药剂与仪器

3.2 试验分析方法

3.3 试验研究方法

3.4 试验结果与讨论

3.5 本章小结

第四章 非均相芬顿氧化去除石油类污染土壤机理探讨

4.1 试验药剂与仪器

4.2 试验分析方法

4.3 试验研究方法

4.4 试验结果与分析

4.5 本章小结

第五章 非均相芬顿逐级氧化石油类污染土壤研究

5.1 试验药剂与仪器

5.2 试验分析方法

5.3 试验研究方法

5.4 试验结果与讨论

5.5 本章小结

第六章 结论与建议

6.1 结论

6.2 建议

参考文献

致谢一

致谢二

攻读硕士学位期间科研成果