炭基导热填料掺杂一维高导热C/C复合材料的制备研究

摘要

随着航空航天事业的高速发展，散热问题成为限制其发展的瓶颈，对散热材料也就提出了更加苛刻的要求。一维炭/炭(C/C)复合材料具有一维高导热、低密度、低热膨胀系数、化学稳定性等优良的特性，在近年来受到了研究人员的重点关注。然而受一维C/C复合材料高度各向异性影响，限制了一维C/C复合材料的应用范围，因此，提高一维C/C复合材料垂直纤维长度方向的导热性能、克服其沿纤维长度方向一维定向导热应用局限具有较为重要的研究价值和意义。本论文以大直径中间相沥青基炭纤维(MPCF)为导热相，以添加高导热填料（短切石墨纤维、天然鳞片石墨、多壁碳纳米管）的中间相沥青为粘结剂，通过500℃热压成型再炭化、石墨化处理制备高导热C/C复合材料，并对复合材料结构和性能进行表征，探讨了高导热填料对一维C/C复合材料微观结构和物理性能的影响。结果表明:
　　1、未掺杂一维C/C复合材料随热处理温度的升高，其沿纤维长度方向的室温热扩散系数和热导率均不断提高。经3000℃石墨化处理后，一维C/C复合材料沿纤维长度方向上的室温热扩散系数和热导率分别可达650.5mm2/s和800.1W/(m·K)，而垂直于其侧平面方向及主压平面方向的室温热扩散系数为20.7mm2/s和22.4mm2/s，相应的室温热导率分别为25.4W/(m·K)、27.6W/(m·K)。该材料沿垂直于纤维长度方向抗弯强度达到了72.9MPa。
　　2、石墨化短切纤维的添加，导致一维C/C复合材料中孔隙增多，并随着短切纤维添加量的增加，其体积密度及抗弯强度不断降低，沿纤维长度方向导热性能不断下降，而沿垂直于其侧平面方向及主压平面方向导热性能呈现先上升后下降的趋势。当添加6vol.％的石墨化短切纤维，复合材料沿垂直于侧平面及主平面方向热扩散系数达到最大值，分别为52.2mm2/s、49.7mm2/s，而沿纤维长度方向热扩散系数降至430.7mm2/s，其对应室温热导率分别为60.7W/(m·K)、57.8W/(m·K)、500.7W/(m·K)。该复合材料垂直纤维长度方向抗弯强度仅为61.0MPa。
　　3、添加鳞片石墨对复合材料的体积密度影响不大，但对复合材料不同方向的导热性能有显著影响。一维C/C复合材料沿纤维长度方向的室温热扩散系数随鳞片石墨体积分数和粒径的增加而减小，而沿垂直于其侧平面及主平面方向的室温热扩散系数呈现上升趋势;添加16vol.％粒径约为60μm的鳞片石墨所制得复合材料沿纤维轴向热扩散系数降至510.9mm2/s，下降了21％，而沿垂直于其侧平面及主平面方向的室温热扩散系数分别提高到41.1mm2/s、48.9mm2/s，较未添加样品分别增加了98％和118％，该样品不同方向热导率分别为632.2W/(m·K)、50.9W/(m·K)和60.5W/(m·K)。鳞片石墨的添加明显提高了复合材料垂直纤维长度方向抗弯性能，添加6vol.％的鳞片石墨后，复合材料的抗弯强度达到了94.0MPa。
　　4、碳纳米管的添加有效提高了复合材料体积密度，并显著影响了复合材料力学性能及导热性能。随着碳纳米管添加量的增加，复合材料垂直纤维长度方向的室温热扩散系数和抗弯强度均呈现先上升后下降的趋势。添加3vol.％碳纳米管后，复合材料沿垂直于其侧平面及主压平面方向室温热扩散系数为36.7mm2/s、40.1mm2/s，分别提高了92％、66％，而沿垂直纤维长度方向抗弯强度为113.4MPa，较未添加样品提高了56％。

目录

声明

摘要

1．1 引言

1．2 沥青基炭纤维／炭复合材料的研究现状

1．2．1 沥青基炭纤维的研究现状

1．2．2 中间相沥青基炭纤维的研究进展

1．2．3 MPCF／炭复合材料的研究进展

1．3 炭基导热填料增强复合材料的研究进展

1．3．1 石墨增强复合材料

1．3．2 短纤维增强复合材料

1．3．3 气相生长炭纤维增强复合材料

1．3．4 碳纳米管增强复合材料

1．3．5 石墨烯增强复合材料

1．4 碳材料的导热特性

1．5 论文的选题背景及研究内容

第2章 实验原料及分析测试方法

2．1 实验材料

2．2 实验仪器与设备

2．3 实验方法

2．3．1 中间相沥青基圆形炭纤维的制备

2．3．2 导热填料掺杂一维C／C复合材料的制备

2．4 分析表征及性能测试手段

2．4．1 X射线衍射(XRD)分析

2．4．2 扫描电子显微镜(SEM)分析

2．4．3 光学显微镜(PLM)分析

2．4．4 体积密度的检测

2．4．5 电阻率的检测

2．4．6 热导率的检测

2．4．7 抗弯强度的检测

第3章 短切纤维掺杂一维C／C复合材料的制备与性能研究

3．1 前言

3．2 炭纤维形貌和晶体结构分析

3．3 未掺杂一维C／C复合材料结构及性能研究

3．3．1 未掺杂一维C／C复合材料的微观形貌

3．3．2 未掺杂一维C／C复合材料的物理性能

3．4 短切纤维掺杂对一维C／C复合材料结构及性能的影响

3．4．1 短切纤维掺杂对一维C／C复合材料体积密度的影响

3．4．2 短切纤维掺杂对一维C／C复合材料结构的影响

3．4．3 短切纤维掺杂对一维C／C复合材料导热性能的影响

3．4．4 短切纤维掺杂对一维C／C复合材料抗弯强度的影响

3．5 本章小结

第4章 鳞片石墨掺杂一维C／C复合材料的制备与性能研究

4．1 前言

4．2 鳞片石墨形貌和晶体结构分析

4．3 鳞片石墨掺杂对一维C／C复合材料结构及性能的影响

4．3．1 鳞片石墨掺杂对一维C／C复合材料体积密度的影响

4．3．2 鳞片石墨掺杂对一维C／C复合材料结构的影响

4．3．3 鳞片石墨掺杂对一维C／C复合材料导热性能的影响

4．3．4 鳞片石墨掺杂对一维C／C复合材料力学性能的影响

4．4 本章小结

第5章 多壁碳纳米管掺杂一维C／C复合材料的制备与性能研究

5．1 前言

5．2 碳纳米管形貌和晶体结构分析

5．3 碳纳米管掺杂对一维C／C复合材料结构及性能的影响

5．3．1 碳纳米管掺杂对一维C／C复合材料体积密度的影响

5．3．2 碳纳米管掺杂对一维C／C复合材料形貌和微观结构的影响

5．3．3 碳纳米管掺杂对一维C／C复合材料导热性能的影响

5．3．4 碳纳米管掺杂对一维C／C复合材料抗弯性能的影响

5．4 本章小结

6．1 论文结论

6．2 工作展望

致谢

参考文献

攻读硕士学位期间发表的学术论文