熔盐法制备氮化碳、氮化铝、氮化硼及硼碳氮粉体

摘要

氮化物不仅具有高熔点、高强度、高导热、良好的抗侵蚀能力和热震稳定性等优异性能，而且还具有独特的电子特性，因而被广泛应用在切削加工材料、高温结构材料和催化材料等领域。目前的氮化物制备方法普遍存在着操作过程复杂、反应温度高及产物纯度低等难以克服的缺点。熔盐法是一种简单易行、重复性高的无机材料粉体制备方法，具有合成温度低、反应时间短、合成粉体的纯度高及粒径小等优点。基于此，本论文采用熔盐法制备氮化碳、氮化铝、氮化硼和硼碳氮粉体，研究了熔盐种类、反应温度及反应时间等工艺条件对粉体合成过程的影响。研究表明:
　　(1)以LiCl-KCl为熔盐介质，以三聚氰胺为原料，采用熔盐法合成了四方管状氮化碳(TCNTs)粉体，其长度约为2～20μm，宽度及高度约为50～2000nm。TCNTs可能是通过盐辅助自组装机理生成的，熔盐的存在既提供了液相的反应介质，又作为TCNTs的原位合成模板。由于具有较高的杂质氮含量、独特的一维中空结构和较大的比表面积，与体相的氮化碳相比，所制备的TCN Ts的光催化性能和吸附性能更加优异。
　　(2)以LiCl-KCl为熔盐介质，以Al粉和三聚氰胺为反应物，采用熔盐法制备了氮化铝粉体，其最低合成温度为1000℃，所合成的AlN纯度高达97％，其形貌为颗粒状，粒径约为300nm。以LiCl-KCl为熔盐介质，以Al2O3粉和三聚氰胺为反应物，采用熔盐法制备了AlN粉体。其最低合成温度为1200℃，与传统的碳热还原氮化法相比降低了300℃，所合成的AIN为不规则的颗粒状和片状。
　　(3)以NaCl-KCl为熔盐介质，以硼砂和三聚氰胺为原料，经1100℃熔盐氮化反应后合成了纯相h-BN;所得产物的粒径随熔盐/反应物质量比的增加而减小，当熔盐/反应物质量比增加至15∶1时，产物为几层厚的氮化硼纳米片，厚度约为1nm。以LiCl-KCl为熔盐介质，以硼酸和三聚氰胺为原料，合成了纯相h-BN粉体，其最低合成温度为900℃，与传统的碳热还原氮化法相比降低了300℃。所得BN为纳米颗粒状，其粒径约为50nm。
　　(4)以硼酸、三聚氰胺和葡萄糖为原料，采用熔盐法经1100℃反应后合成了不同碳掺杂量的BCN粉体。以LiCl-KCl为熔盐最有利于纳米片状BCN的生成，BC0.4N试样的片状结构最好，其厚度约为10nm，其比表面积最高为484m2/g，对亚甲基蓝具有较好的吸附性能。

目录

声明

摘要

引言

第1章 文献综述

1．1 氮化物粉体的研究背景

1．1．1 氮化物粉体的分类及性质

1．1．2 氮化物粉体的应用

1．1．3 氮化物粉体的制备方法

1．2 熔盐法

1．2．1 熔盐的性质

1．2．2 熔盐法的优点

1．2．3 熔盐的选择

1．3 论文的目的、意义及主要内容

2．1．1 实验原料

2．1．2 实验设备

2．2 实验工艺流程

2．3 实验方法

2．3．1 合成氮化碳实验方案

2．3．2 合成氮化铝实验方案

2．3．3 合成氮化硼实验方案

2．3．4 合成硼碳氮实验方案

2．3．5 粉体的表征

2．3．6 光催化活性测定

2．3．7 吸附性能测定

第3章 熔盐法合成四方管状氮化碳粉体

3．1 氮化碳合成工艺条件研究

3．1．1 反应温度对合成氮化碳的影响

3．1．2 保温时间对合成氮化碳的影响

3．2 氮化碳粉体的表征

3．2．1 四方管状氮化碳XPS表征

3．2．2 四方管状氮化碳TEM表征

3．2．3 四方管状氮化碳BET表征

3．2．4 四方管状氮化碳UV-vis表征

3．3 四方管状氮化碳合成机理分析

3．4 氮化碳粉体的光催化活性

3．5 氮化碳粉体对亚甲基蓝的吸附性能

3．6 小结

第4章 熔盐法合成氮化铝粉体

4．1 以铝粉为原料合成氮化铝粉体

4．1．1 熔盐种类对合成氮化铝的影响

4．1．2 反应温度对合成氮化铝的影响

4．1．3 反应时间对合成氮化铝的影响

4．1．4 熔盐／反应物质量比对合成氮化铝的影响

4．1．5 三聚氰胺用量对合成氮化铝的影响

4．1．6 氮化铝显微结构表征

4．2 以氧化铝粉为原料合成氮化铝粉体

4．2．1 反应温度对合成氮化铝的影响

4．2．2 Al粉加入量对合成氮化铝的影响

4．2．3 氮化铝SEM表征

4．2．4 氮化铝TEM表征

4．3 小结

第5章 熔盐法合成氮化硼粉体

5．1．2 氮／硼摩尔比对合成氮化硼的影响

5．1．3 熔盐／反应物质量比对合成氮化硼的影响

5．1．4 氮化硼合成机理分析

5．1．5 氮化硼XPS表征

5．1．6 氮化硼Raman和PL表征

5．2 以LiCl-KCl为熔盐介质合成氮化硼

5．2．1 反应温度对合成氮化硼的影响

5．2．2 氮栅摩尔比对合成氮化硼的影响

5．2．3 熔盐／反应物质量比对合成氮化硼的影响

5．2．4 氮化硼形貌表征

5．3 小结

第6章 熔盐法合成硼碳氮粉体

6．1 熔盐种类对合成硼碳氮的影响

6．2 不同碳掺杂量的硼碳氮的表征

6．2．1 硼碳氮XRD表征

6．2．2 硼碳氮FTIR表征

6．2．3 硼碳氮Ranman表征

6．2．4 硼碳氮XPS表征

6．2．5 硼碳氮形貌表征

6．2．6 硼碳氮BET表征

6．2．7 硼碳氮UV-vis表征

6．3 硼碳氮粉体对亚甲基蓝的吸附性能

6．4 小结

第7章 结论

致谢

参考文献

附录