准一维自旋链化合物Ca3Co2-xMnxO6的异常磁性质研究

摘要

准一维自旋链化合物Ca3Co2O6的磁性可以通过调节自旋链的Ising特性来研究,其中最简单最直接的方法就是对Co离子进行元素替代。而在所有元素替代的研究中Mn掺杂化合物是研究得最多的,这主要是因为Ca3Co2-xMnxO6中除了发现有铁电效应以外,还发现有诸多异常磁性行为,比如“无序诱导有序”现象、自旋冻结、3:1磁化台阶等等。本文系统研究了Ca3Co2-xMnxO6(x=0.0~1.0)的磁性质,发现了除上述现象之外的其他有趣现象。具体研究内容如下:
　　(1)系统地研究了准一维自旋链化合物Ca3Co2-xMnxO6(x=0.0~1.0)的直流逆磁化率的异常行为。采用溶胶凝胶法(无水乙醇作为溶剂)制备了化合物Ca3Co2-xMnxO6(x=0.0~1.0)的一系列多晶粉末。X射线粉末衍射(XRD)数据的分析结果表明,该化合物的固溶度是x=1.0,各种组分化合物均呈斜方六面体的单相结构(空间群R-3c)。直流逆磁化率的测试结果显示,逆磁化率H/M曲线不同程度地偏离顺磁居里外斯定律的行为,与Mn的掺杂量密切相关。当x>0.33时顺磁居里温度改变符号(由正变负),从而认为这一组分附近有强的反铁磁与铁磁性相互作用的竞争。通过分析化合物的H/M和M(T)曲线特点,并根据曲线能否由Griffiths相的奇异性[H/M=(randCT-T)1-?(0?λ<1)]进行拟合,我们将掺杂量划分为三个区域,并分别讨论类Griffiths相和非Griffiths相行为。最终的研究表明,逆磁化率异常行为与复杂的、竞争的磁相互作用密切相关。
　　(2)通过直流磁化强度和交流磁化率测量,研究了Ca3Co2-xMnxO6的磁弛豫效应,证实了类自旋玻璃冻结态的存在,发现自旋冻结引起的磁弛豫行为受到Mn掺杂量的影响,Mn的中间组分的弛豫要比x=0.0和x=1.0的缓慢。我们认为,对于中间组分的自旋玻璃冻结的成因,无序效应起着重要作用。
　　(3)研究了x=0.33附近单晶样品的磁各向异性及磁动力学行为。采用flux方法生长出组分为x=0.38的单晶样品。扫描电子显微镜图像(SEM)及能量色散X射线光谱(EDS)显示,该单晶样品的化学掺杂组分为x=0.38,形貌是比较规则的六棱柱。直流磁化强度和交流磁化率的实验结果表明,该单晶样品在有序及顺磁态下均具有强的磁各向异性;在TN=17K以下,由于自旋玻璃冻结使得磁性是亚稳态的。通过与x=0.0和x=0.96单晶的磁性各向异性进行比较,发现Mn的掺杂量虽然削弱了化合物自旋链的铁磁性,但对其磁各向异性没太大影响。x=0.38单晶的自旋冻结的成因,不同于x=0.0和x=0.96的情况,它与化学无序以及竞争的反铁磁和铁磁性相互作用有关。

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1 绪 论

1.1 准一维自旋系统Ca3(Co, T)2O6(T为过渡金属)的研究概况

1.2 Mn替代Co位对化合物性质的影响

1.3 本文研究的目的及主要内容

1.4 参考文献

2 化合物Ca3Co2-xMnxO6的制备、实验方法及原理

2.1 样品的制备

2.2 实验方法及原理

2.3 参考文献

3 化合物Ca3Co2-xMnxO6的直流逆磁化率异常行为研究

3.1 引言

3.2 实验及结果

3.3 Ca3Co2-xMnxO6的异常逆磁化率研究

3.4 本章小结：

3.5 参考文献

4 化合物Ca3Co2-xMnxO6的磁弛豫效应

4.1 引言

4.2 Ca3Co2-xMnxO6的自旋玻璃冻结行为

4.3 化学无序效应

4.4 本章小结：

4.5 参考文献

5 Ca3Co1.62Mn0.38O6单晶的磁各向异性和磁动力学研究

5.1 引言

5.2 实验及结果

5.3 Ca3Co1.62Mn0.38O6单晶的磁各向异性

5.4 Ca3Co1.62Mn0.38O6单晶的磁动力学行为

5.5 本章小结：

参考文献

论文总结

致谢

附录Ⅰ 单位注解

附录Ⅱ 硕士期间发表文章清单