大气压低温等离子体射流源及其关键活性粒子诊断的研究

摘要

大气压低温等离子体射流由于其可以在开放的空间内产生接近室温的等离子体，且结构简单、安全可靠，同时富含大量的活性粒子，具有极强的化学活性，所以近年来在等离子体领域受到广泛的关注，也被应用在许多重要领域例如生物医学、材料处理等。本文针对目前其存在的处理面积微小、无法方便携带等问题，研制了几种先进的等离子体射流装置（源）。而对其内部关键的活性粒子（O3分子、OH自由基及O原子）进行了较为全面的诊断研究，清晰的描绘出了这些活性粒子在射流内的产生过程、发展规律和密度分布等，为目前大气压低温等离子体射流在实际应用中一直存在的随意性和盲目性问题提供重要参考。本论文主要内容如下：
　　1、大面积低温等离子体射流源的研制，装置是由多个小截面射流并联组成列阵，可以很容易根据需求产生更大面积的等离子体。通过对这种列阵射流动态过程研究发现，各个小等离子体羽并不是同时发展。放电开始阶段，列阵最外侧的等离子体羽发展速度比中间的快。进一步研究表明这是由于针尖处的电场大小不同所致。这启示可以通过优化装置电场分布，制作出能产生相对均匀且大面积的低温等离子体的。
　　2、便携式大气压低温等离子体射流源研制，研制了两种依靠锂电池驱动的射流源，分别将它们命名为“等离子体手电”和“等离子体棒”。（ⅰ）“等离子体手电”是世界上报道的首个手持便携式等离子体射流装置，它靠内置的一个12V直流锂电池供电，不需要任何外部其他电源或者供气，利用环境大气作为工作气体。可随身携带，整体尺寸直径约4.5cm，长度约20cm，产生的等离子体射流截面约为2cm2，且等离子体人体可以直接接触而无任何灼热和电击感。（ⅱ）另一类手持便携式等离子体源，利用大气压空气表面介质阻挡放电原理，产生了一个细长（直径5mm,长5cm）的“等离子体棒”，使用脉冲调制交流电压驱动，其消耗功率及气体温度都很低。（ⅲ）利用这两种装置对病菌和生物膜进行了初步灭活，实验发现“等离子体手电”可以穿透灭活至少25.5μm厚的粪肠球菌生物膜，比之前报道的10.5μm厚了一倍多，另外“等离子棒”装置在深入狭空间对大肠杆菌灭活实验发现，它可以在30秒内杀死处理空间内的所有细菌，显示出了其灭菌的高效快速性。
　　3、辐射光谱和吸收光谱法对大气压低温等离子体射流内活性粒子的诊断研究，（ⅰ）利用空气产生的低温等离子体射流中除富含大量激发态N2及N2+外，还含有重要的活性粒子O原子，而纯He等离子体射流辐射光谱中，除富含大量激发态N2，N2+和He外，还含有激发态OH分子和O原子。（ⅱ）利用254nm紫外吸收光谱对“等离子体棒”产生的基态O3进行了测量，靠近等离子体棒1mm处O3绝对密度高达110ppm，并随着与等离子体棒距离的增加其密度迅速衰减。
　　4、激光诱导荧光法对大气压低温等离子体射流内基态OH自由基诊断研究。通过自己搭建的激光诱导荧光系统对纳秒脉冲射流中关键活性粒子OH自由基诊断后发现：（ⅰ）OH自由基产生主要集中在脉冲的上升沿和下降沿放电中，同时每个脉冲周期产生的OH会累积到下个或者几个放电周期中去，并可以被气流吹至射流下游。（ⅱ）首次发现喷嘴外射流产生的OH自由基集中在射流四周，形成环状结构，否定了OH自由基均匀产生在射流截面内的结论。（ⅲ）通过综合考虑OH自由基主要化学反应以及气流等因素对OH自由基消失机制的影响，给出了OH自由基在大气等离子体射流内的衰减方程，并结合实验数据，拟合得到OH自由基在脉冲下降沿后1μs时刻的绝对密度为2.4×1013cm-3。（ⅳ）脉冲电压的幅值以及脉冲频率对OH自由基的密度有明显的影响，在电压幅值4kv到9kV范围内OH密度几乎按照线性增加，而随着脉冲频率的增加OH密度趋于饱和，脉冲电压的宽度对OH密度几乎没有太大影响。（ⅴ）工作气体中H2O的含量对OH的产生至关重要，在H2O含量约为120ppm时，射流中OH密度到达最大值2.8×1013cm-3，而四周环境的湿度相对于工作气体湿度对OH自由基产生影响不大。工作气体中混入少量N2可以提高射流中OH自由基的密度，而O2会一直抑制射流中OH的产生。
　　5、双光子激光诱导荧光法对大气压低温等离子体射流内基态O原子诊断研究。（ⅰ）O原子在纳秒脉冲大气压低温等离子体射流中产生时刻与OH自由基类似，主要集中在脉冲上升沿放电和下降沿放电中，气流对其分布影响较大，但产生后的O原子在射流内存在时间很长，大约经过20ms后O原子才基本消失。（ⅱ）在较高脉冲放电频率下（8kHz），等离子体射流中产生的O原子是均匀分布在射流截面上的，呈圆饼形空间分布，但通过单个脉冲放电产生的O原子分布研究表明，O原子的产生是集中在射流四周，呈环形分布，只是随着脉冲放电个数的增加，O原子逐渐累积形成了圆饼形空间分布。（ⅲ）射流工作气体中O2的含量对O原子密度大小影响巨大，在纯净的He气射流中，O原子密度非常低，而当在He中混入约0.3％的O2后O原子密度达到最大值，约是纯He中的5倍，但继续增加O2比例，O原子密度也会下降。

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1 引言

1.1 大气压低温等离子体射流概述及应用

1.2大气低温等离子体射流中关键的活性粒子

1.3关键活性粒子诊断研究的意义、研究现状及存在问题

1.4本文主要的工作

2 大面积及便携式大气压低温等离子体射流源

2.1 列阵式等离子体射流源

2.2交流便携式等离子体源

2.3直流便携式等离子体射流源

2.4本章小结

3 大气压等离子体射流关键活性粒子诊断方法

3.1 辐射光谱法

3.2吸收光谱法

3.3 激光诱导荧光法

3.4 本章小结

4活性粒子辐射光谱及O3吸收光谱诊断

4.1辐射光谱研究

4.2等离子体中O3密度的测量

4.3本章小结

5大气压低温等离子体射流OH自由基LIF诊断

5.1 大气压等离子体射流中OH自由基的时空演变

5.2 OH自由基LIF绝对密度的估算模型

5.3 电参数及气体参数对大气等离子体射流中OH自由基的影响

5.4 本章小结

6大气压低温等离子体射流O原子TA-LIF诊断

6.1大气压等离子体射流中O原子的时空演变

6.2电参数对射流中O原子密度的影响

6.3工作气体中O2含量对射流O原子密度的影响

6.4本章小结

7结论与展望

致谢

参考文献

攻读博士学位期间发表论文、获得专利